湖泊沉積物中富里酸與重金屬的作用機制研究.pdf

1、本文以烏梁素海表層沉積物中的富里酸(FA)為吸附劑，研究了不同環(huán)境條件（pH、離子強度、FA濃度、M2+濃度及溫度）下，Pb2+、Cu2+、Cd2+在兩種FA(蘆葦區(qū)，Phra.Area;龍須眼子菜區(qū)，Pota.Area)上的結合特征，通過Langmuir、Freundlich、Bi-Langmuir及Ligand binding等模型及結合前后FA的熒光光譜、紅外光譜分析，揭示FA與M2+的作用機理，以期為控制和改善環(huán)境中Pb、Cu、

2、Cd的污染提供理論依據(jù)。主要結論如下:
　　(1)Phra.Area FA的芳香度、分子量、腐殖化程度和極性均高于Pota.Area FA，且Phra.Area FA與Pota.Area FA的酚羥基、羧基和脂肪物質含量不盡相同。
　　(2)Phra.Area FA與Pota.Area FA對M2+的結合反應分為快結合階段、慢結合階段和結合動態(tài)平衡階段。FA濃度越高，F(xiàn)A對M2+的結合速率越快;離子強度越小，結合速率越大;M

3、2+濃度越低，結合速率越大。液膜擴散阻力和化學吸附是控制FA對M2+結合過程的主要機制。
　　(3)Phra.Area FA與Pota.Area FA對M2+的結合量隨M2+初始濃度和FA濃度增加而增加，單位結合量隨FA濃度增加而降低;FA對M2+的結合量隨離子強度的增加而降低，隨pH升高而增加，隨溫度降低而增加且反應是自發(fā)的放熱反應。
　　(4)Langmuir、Freundlich及Bi-Langmuir模型擬合結果表明

4、Phra.Area、Pota.Area FA對M2+的結合不是單分子層的吸附及FA表面的異質性。兩種FA對M2+的結合反應均易進行。
　　(5)FA中有兩種不同類型的結合位點參加與Pb2+的反應，強結合位點的表觀穩(wěn)定常數(shù)KS,1比弱結合位點KS,2高1-2個數(shù)量級，但最大結合量Bmax，1比Bmax,2低1-3個數(shù)量級，表明FA結合位點的化學異質性，且強結合位點數(shù)量極其有限。
　　(6)反應前后FA的熒光光譜分析表明Phra

5、.Area FA與Pota.Area FA對M2+結合的異質性，且芳香族物質是決定FA與M2+結合作用的關鍵因子。反應前后FA的紅外光譜分析表明M2+可與FA上胺類基團（強結合位點）發(fā)生反應，可與羧基、酚羥基（弱結合位點）形成雙齒螯合物。
　　(7)Phra.Area FA對M2+結合量由大到小依次為Pb2+＞Cu2+＞Cd2+，結合率由大到小依次為Cu2+＞Pb2+＞Cd2+; Pota.Area FA對M2+結合量由大到小依次

6、為Pb2+＞＞Cd2+＞＞Cu2+，結合率無顯著差異。
　　(8)pH對Phra.Area FA結合M2+的影響基本相同，對Pota.Area FA結合M2+的影響順序為Cu2+＞Pb2+＞Cd2+。Phra.Area FA濃度對Cu2+的影響程度約為Pb2+的1.12倍、Cd2+的3.86倍，Pota.Area FA濃度對Pb2+的影響程度約為Cu2+的1.36倍、Cd2+的3.05倍。離子強度對Phra.Area FA結合M2

7、+的影響順序為Pb2+＞Cd2+＞Cu2+，對Pota.Area FA結合M2+的影響順序為Pb2+＞Cu2+＞Cd2+。
　　(9)Freundlich及Bi-Langmuir模型能夠很好的擬合Phra.Area、Pota.Area FA對M2+的結合。Phra.Area FA對M2+的結合親和力大小順序為Pb2+＞Cd2+＞Cu2+(15℃，25℃);Pota.Area FA對M2+的結合親和力大小順序為Pb2+＞ Cd2+＞