Fe0陽(yáng)極和CNTs-CoPc改性陰極對(duì)MFC污水處理及產(chǎn)電影響.pdf

1、污水生物處理是目前應(yīng)用最廣泛的水處理技術(shù)之一，但過(guò)高的能源消耗限制了該技術(shù)的快速發(fā)展，故能耗控制一直是研究的重點(diǎn)問(wèn)題。將微生物燃料電池(MicrobialFuel Cells，MFC)與污水處理結(jié)合，降解污染物的同時(shí)產(chǎn)生電能，實(shí)現(xiàn)污水資源化過(guò)程中能量的回收，降低水處理過(guò)程中能量的消耗，對(duì)水污染的控制及水處理技術(shù)的發(fā)展具有重要意義。
　　本論文通過(guò)改進(jìn)MFC污水處理系統(tǒng)及優(yōu)化電極材料，對(duì)污染物去除效率和系統(tǒng)產(chǎn)電性能進(jìn)行研究。主要研究

2、內(nèi)容包括兩方面:首先，構(gòu)建耦合膜生物反應(yīng)器(Membrane Bioreactor，MBR)的MFC系統(tǒng)，保證系統(tǒng)對(duì)污水的高效處理;采用零價(jià)鐵改性碳?xì)肿鳛镸FC陽(yáng)極，利用陽(yáng)極氧化釋放的鐵離子及系統(tǒng)的內(nèi)部電場(chǎng)抑制MBR膜污染;陽(yáng)極零價(jià)鐵氧化促進(jìn)產(chǎn)電微生物在其表面富集，縮短系統(tǒng)產(chǎn)電啟動(dòng)時(shí)間。其次，從控制整體成本和提升系統(tǒng)產(chǎn)電性能出發(fā)，構(gòu)建單室MFC污水處理系統(tǒng)，對(duì)空氣陰極進(jìn)行系統(tǒng)研究，優(yōu)化PVDF陰極結(jié)構(gòu)并進(jìn)行CNTs/CoPc催化改性。具

3、體研究結(jié)果如下:
　　(1)構(gòu)建三室MFC-MBR污水處理系統(tǒng)，采用零價(jià)鐵改性碳?xì)譃殛?yáng)極，利用系統(tǒng)內(nèi)部電場(chǎng)和鐵絮凝共同作用抑制MBR的膜污染，與對(duì)照組相比，該系統(tǒng)可將膜清洗周期由32天延長(zhǎng)至60天。零價(jià)鐵氧化帶動(dòng)系統(tǒng)產(chǎn)電并促進(jìn)陽(yáng)極產(chǎn)電微生物的富集，零價(jià)鐵MFC-MBR較對(duì)照組平均電壓高50％以上，啟動(dòng)時(shí)間縮短了10天，且輸出電壓更穩(wěn)定。MFC-MBR系統(tǒng)對(duì)COD、NH4+-N和總磷的去除率分別約為95％、98％和60％。
　

4、　(2)構(gòu)建鐵犧牲陽(yáng)極MFC-MBR系統(tǒng)，利用鐵陽(yáng)極氧化加強(qiáng)系統(tǒng)內(nèi)部電場(chǎng)和鐵絮凝作用，并對(duì)含三氯生(TCS)廢水進(jìn)行處理。系統(tǒng)對(duì)COD去除率約為95％，TCS的去除率最高達(dá)97.9％。在陽(yáng)極氧化和微生物的共同作用下，鐵陽(yáng)極MFC-MBR可持續(xù)穩(wěn)定地輸出電壓約0.2 V，加入TCS后系統(tǒng)電壓提升50％-60％。電場(chǎng)和鐵絮凝共同抑制膜污染，實(shí)驗(yàn)組較對(duì)照組膜清洗時(shí)間延長(zhǎng)約30％。
　　(3)在單室MFC污水處理系統(tǒng)中，采用PVDF優(yōu)化空

5、氣陰極結(jié)構(gòu)，增強(qiáng)系統(tǒng)產(chǎn)電穩(wěn)定性，并延長(zhǎng)系統(tǒng)持續(xù)產(chǎn)電時(shí)間約70％?？疾煲合鄠?cè)分隔層材料對(duì)陰極污染的影響:當(dāng)該層僅起分隔作用時(shí)(PVDF)，陰極污染源主要為微生物;當(dāng)該層同時(shí)具有分隔和質(zhì)子交換作用時(shí)(Nafion)，污染源主要為陽(yáng)離子沉積和微生物。采用鹽酸處理污染的陰極后，以Nafion為分隔層的MFC產(chǎn)電性能恢復(fù)更好，最大功率密度達(dá)338.1mW m-2，是紫外處理后的1.45倍。
　　(4)采用高效氧還原催化劑碳納米管復(fù)合酞菁鈷(

6、CNTs/CoPc)對(duì)空氣陰極進(jìn)行改性，進(jìn)一步提高單室MFC產(chǎn)電性能。研究四種不同形態(tài)CNTs復(fù)合CoPc的氧還原催化性能，其中短多壁-CNTs/CoPc氧還原機(jī)制為2電子為主并伴有4電子的混合反應(yīng)機(jī)制，而其他三種以4電子反應(yīng)為主導(dǎo)。多壁-CNTs/CoPc改性陰極較單壁-CNTs/CoPc具有更高的半波電位、峰電流和輸出電壓，產(chǎn)電性能更好。通過(guò)SEM分析，催化劑形貌對(duì)其表面Nafion層的形貌有較大影響，Nafion層或滲入催化劑層(

7、短多壁-CNTs/CoPc)，或在催化層表面形成一層覆蓋層(短單壁-CNTs/CoPc)，進(jìn)而影響MFC的內(nèi)阻和產(chǎn)電。短多壁-CNTs/CoPc改性陰極MFC內(nèi)阻(30Ω-65Ω)低于短單壁-CNTs/CoPc(40Ω-160Ω)，且運(yùn)行20天內(nèi)，前者的MFC電壓上升0.43％，后者電壓下降8.31％，說(shuō)明短多壁-CNTs/CoPc陰極MFC產(chǎn)電性能更好。
　　綜上所述，本文構(gòu)建耦合體系MFC-MBR污水處理系統(tǒng)，高效去除污染物的