LiBa2(Ta,Nb)5O15添加對(duì)BaTiO3基陶瓷介電性能的影響.pdf

1、隨著航空航天、石油勘探等領(lǐng)域的快速發(fā)展，對(duì)多層陶瓷電容器的要求也越來(lái)越苛刻。為了保護(hù)環(huán)境，貫徹可持續(xù)發(fā)展戰(zhàn)略，要求材料在無(wú)鉛化的前提下，還需具有高介電常數(shù)、低容溫變化率和低介電損耗。所以，探索開發(fā)具備優(yōu)良溫度穩(wěn)定性的高介電無(wú)鉛陶瓷電容器成為亟需解決的問(wèn)題。目前，摻雜改性是優(yōu)化BaTiO3(BT)陶瓷性能的主要方法，但是以鎢青銅型化合物為主要改性劑制備溫度穩(wěn)定型BaTiO3基陶瓷的研究較為少見。本論文以BaTiO3為基體，分別以LiBa2

2、Ta5O15(LBT)和LiBa2Nb5O15(LBN)為主要改性劑，同時(shí)向BaTiO3基體中添加不同含量的Na0.5Bi0.5TiO3(NBT)，并引入一定量的Ca2+，通過(guò)產(chǎn)生壓峰、移峰、弛豫等作用效果來(lái)改善BaTiO3陶瓷的溫度穩(wěn)定性。
　　首先，采用傳統(tǒng)固相法制備(1-x)BaTiO3-xLiBa2Ta5O15(簡(jiǎn)稱(1-x)BT-xLBT)陶瓷，探究不同添加量LiBa2Ta5O15對(duì)BaTiO3陶瓷溫度穩(wěn)定性的影響，并確

3、定最佳添加量。研究結(jié)果表明，LiBa2Ta5O15具有較強(qiáng)的壓峰效應(yīng)，在固溶度范圍內(nèi)形成(1-x)BT-xLBT固溶體，起到細(xì)化晶粒的作用，此時(shí)陶瓷樣品也表現(xiàn)出優(yōu)異的介電性能。Ta5+取代B位的Ti4+，造成晶格微區(qū)成分的不均勻性增加，樣品均呈現(xiàn)彌散相變，室溫介電常數(shù)提高至2400～3000，溫度穩(wěn)定性明顯得到改善。0.996BT-0.004LBT陶瓷樣品表現(xiàn)出優(yōu)異的溫度穩(wěn)定性，室溫處的介電常數(shù)為3000，在22～125℃的溫度范圍內(nèi)容

4、溫變化率(Temperature Coefficient of Capacitance，簡(jiǎn)稱TCC)TCC≤±15％,tanδ＜0.02。
　　其次，制備了(1-x)BaTiO3-xLiBa2Nb5O15(簡(jiǎn)稱(1-x)BT-xLBN)陶瓷，通過(guò)與添加LiBa2Ta5O15陶瓷的各項(xiàng)性能進(jìn)行對(duì)比，研究結(jié)果表明，LiBa2Nb5O15可使BaTiO3保持更高的介電常數(shù)，溫度穩(wěn)定性更優(yōu)。為了提高高溫段的溫度穩(wěn)定性，向BaTiO3基體中

5、添加不同含量Na0.5Bi0.5TiO3。0.92Na0.5Bi0.5TiO3-0.08BaTiO3-xLiBa2Nb5O15(簡(jiǎn)稱0.92NBT-0.08BT-xLBN)陶瓷在99～365℃的溫度范圍內(nèi)tanδ＜0.02。制備0.85BaTiO3-0.15Na0.5Bi0.5TiO3-xLiBa2Nb5O15(簡(jiǎn)稱0.85BT-0.15NBT-xLBN)陶瓷，添加LiBa2Nb5O15使得陶瓷四方率降低、平均晶粒尺寸減小、成分不均勻性

6、和結(jié)構(gòu)無(wú)序加劇，樣品由傳統(tǒng)鐵電體逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)槌谠ヨF電體，電滯回線出現(xiàn)“束腰”現(xiàn)象。樣品0.85BT-0.15NBT-0.004LBN的室溫介電常數(shù)為2500，在25～172℃的溫度范圍內(nèi)TCC≤±15％，溫度上限由125℃增加至172℃，溫度穩(wěn)定性得到改善。
　　最后，向BaTiO3基體中引入一定量Ca2+，進(jìn)一步增大Na0.5Bi0.5TiO3的含量，制備組成為0.7Ba0.9Ca0.1TiO3-0.3Na0.5Bi0.5TiO3

7、-xLiBa2Nb5O15(簡(jiǎn)稱0.7BCT-0.3NBT-xLBN)的陶瓷樣品。研究結(jié)果表明，Nb5+取代B位的Ti4+形成極化微區(qū)，根據(jù)超順電態(tài)理論，該體系陶瓷樣品呈現(xiàn)明顯的弛豫現(xiàn)象。由于添加影響陶瓷晶粒中鐵電區(qū)和非鐵電區(qū)的分布，因而介溫譜中出現(xiàn)雙峰現(xiàn)象，兩個(gè)峰的位置根據(jù)LiBa2Nb5O15添加量的不同而改變。0.7BCT-0.3NBT-0.005LBN陶瓷樣品具有優(yōu)異的溫度穩(wěn)定性，室溫介電常數(shù)為2528，在0～140℃的溫度區(qū)間