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1、隨著生活節(jié)奏的加快,口腔疾病的發(fā)病率逐年上升,具有抗菌功能的口腔護(hù)理產(chǎn)品應(yīng)運(yùn)而生。目前,抗菌口腔護(hù)理產(chǎn)品內(nèi)抗菌劑以抗生素為主,長(zhǎng)時(shí)間使用會(huì)增加口腔內(nèi)細(xì)菌的抗藥性并加重使用者罹患癌癥的風(fēng)險(xiǎn)。因此,制備出一種能夠釋放無機(jī)抗菌離子的抗菌劑是目前迫切的問題。羥基磷灰石具有良好的生物活性,在使用過程能夠釋放出有助于牙齒礦化的離子,可以堵塞牙齒表面因酸蝕而產(chǎn)生的破損從而降低牙齒的敏感度。Sn元素在口腔護(hù)理產(chǎn)品中使用已經(jīng)有很長(zhǎng)歷史,早期主要以SnF2
2、作為抗菌口腔護(hù)理產(chǎn)品的添加物。含有Sn(Ⅱ)羥基磷灰石材料在使用過程中可以兼具降低牙齒敏感和抑制口腔細(xì)菌的雙重功效。
本文根據(jù)Sn元素以及羥基磷灰石的性質(zhì)推測(cè)出三種含Sn(Ⅱ)羥基磷灰石材料可能結(jié)構(gòu)模型,通過使用ABINIT軟件計(jì)算獲得三種模型的缺陷形成能,按照缺陷形成能較低的模型的特點(diǎn)設(shè)計(jì)了制備方案;之后,使用沉淀法嘗試制備了含Sn(Ⅱ)羥基磷灰石粉體材料,并研究了制備工藝參數(shù)對(duì)材料純度以及晶胞參數(shù)的影響;最后,利用Riet
3、veld法精修出材料模型中Sn原子的占位比,驗(yàn)證理論模型的正確性。本文主要研究?jī)?nèi)容和成果如下:
按照Sn的價(jià)態(tài)特點(diǎn)以及羥基磷灰石晶體的原子尺寸及位置,判斷出Sn原子取代位可能有三種,并推測(cè)出其為Ca1位取代,Ca2位取代和P位取代模型。使用ABINIT軟件對(duì)模型進(jìn)行晶胞優(yōu)化計(jì)算,得到最終能量以及晶胞參數(shù)。最終計(jì)算出其形成能,確定Ca1位取代和Ca2位取代發(fā)生率較高。
根據(jù)Ca1位取代和Ca2位取代模型的特點(diǎn),確定材料
4、的摻雜類型為陽離子置換型摻雜,按照結(jié)構(gòu)特點(diǎn)設(shè)計(jì)出制備工藝并且制備出含Sn(Ⅱ)羥基磷灰石材料。通過調(diào)整工藝參數(shù)發(fā)現(xiàn):反應(yīng)pH值得變化對(duì)產(chǎn)物純度有顯著影響,實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明pH值維持在10可制備出Sn(Ⅱ)羥基磷灰石粉體;較高的反應(yīng)溫度會(huì)加速Sn(Ⅱ)氧化為Sn(Ⅳ),當(dāng)Sn(Ⅱ)氧化為Sn(Ⅳ)時(shí),Sn(Ⅳ)很難進(jìn)入晶胞;實(shí)驗(yàn)表明陳化溫度設(shè)置在20℃至80℃之間比較適合反應(yīng)進(jìn)行;Sn的加入量有助于提升含Sn(Ⅱ)羥基磷灰石的摻雜量;實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)
5、隨著Sn摻雜量的增加,晶胞體積也隨之增加,這是由于Sn原子具有較高的電負(fù)性導(dǎo)致其對(duì)通道周圍O原子束縛能里減弱鍵長(zhǎng)增長(zhǎng)的原因。
最后,本文使用Rietveld法對(duì)樣品的XRD譜進(jìn)行全譜擬合,設(shè)計(jì)摻雜模型精修出其Ca1位,Ca2位以及P位Sn原子的占位比例。結(jié)果表明,樣品中Sn取代位置集中在Ca1位(Sn原子占位比為11.6%)和Ca2位(Sn原子占位比為7.4%),這與模型設(shè)計(jì)和DFT計(jì)算結(jié)果的相符合。因此,含Sn(Ⅱ)羥基磷灰
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