八面體形TiO2對砷的吸附和光催化氧化研究.pdf

1、二氧化鈦作為一種高效、環(huán)保、無毒的吸附材料和光催化材料，被廣泛的應(yīng)用在處理飲用水中的砷污染問題。由于溶液的pH值、吸附劑的濃度、吸附時間、催化時間等多種因素對吸附和催化砷的效果都有著重要的影響，因此探索這些影響因素和砷在二氧化鈦表面的吸附機理具有很重要的意義。
　　本文通過水熱法合成了完全暴露(101)面的銳鈦礦二氧化鈦。XRD測試結(jié)果表明二氧化鈦為純的銳鈦礦相，SEM測試結(jié)果表明暴露(101)面的銳鈦礦二氧化鈦分散均勻，形貌均一

2、，平均尺寸為96.34nm。BET測試結(jié)果表明暴露(101)面的銳鈦礦二氧化鈦的比表面積為17.6m2·g-1,晶體表面存在大量介孔。用暴露(101)面的銳鈦礦二氧化鈦作為吸附劑對溶液中的三價砷和五價砷進行吸附。在砷的濃度為0.2mg·L-1,吸附劑濃度為0.1g·L-1的條件下，三價砷和五價砷在pH值為4、7、9三種溶液中均在150min達到了吸附平衡。動力學(xué)擬合結(jié)果顯示對三價砷和五價砷的吸附行為更符合假二級動力學(xué)方程，說明化學(xué)吸附占

3、主導(dǎo)地位。吸附等溫線擬合結(jié)果表明吸附更符合Langmiur等溫吸附模型，對三價砷和五價砷的飽和吸附量分別為1.8930 mg· g-1和1.8566 mg· g-1。在pH=1～13.5共14種溶液的吸附結(jié)果表明對三價砷在中性和弱堿性條件下吸附效果好，對五價砷在酸性條件下吸附效果好。在pH=1～13共13種溶液中進行紫外光催化，實驗結(jié)果表明在pH=8～12五種條件下可以在30min內(nèi)將三價砷全部氧化為五價砷。利用密度泛函理論對三價砷和五

4、價砷在暴露(101)面的銳鈦礦二氧化鈦上的吸附進行計算模擬在酸性、中性和堿性三種條件下的穩(wěn)定結(jié)構(gòu)和吸附能。三價砷和五價砷在(101)面上的吸附競爭能力為:As(Ⅲ):AsO33-＞ OH-＞ HAsO2-3-＞ H2AsO-3＞ H2O＞H3AsO3; As(Ⅴ): AsO3-4＞OH-＞HAsO2-4＞ H2AsO-4＞H3AsO4＞H2O。在pH=8時三價砷溶液中主要為H2AsO-3; pH=4時五價砷溶液中主要為H2AsO-4;在