鐵電和鐵磁材料電子結(jié)構(gòu)和光學(xué)性質(zhì)的研究.pdf

1、計算機(jī)技術(shù)的快速發(fā)展,使研究真實(shí)材料(上百個原子的體系)的電子結(jié)構(gòu)成為可能。而密度泛函理論給研究材料基態(tài)的物理性質(zhì)提供了堅實(shí)的理論基礎(chǔ)。因此基于密度泛函理論的第一性原理計算,就成為研究材料基態(tài)性質(zhì)的強(qiáng)大工具。通過計算,不僅可以解釋材料的物理性質(zhì),而且可以任意改變材料的形狀或所處的環(huán)境,從而去模擬不同條件下,甚至實(shí)際中很難實(shí)現(xiàn)條件下的材料的行為。這就可以為預(yù)測材料的新性能或者指導(dǎo)新材料的合成提供依據(jù)。
　　本文利用基于密度泛函理論的

2、第一性原理計算方法系統(tǒng)研究了一些鐵電材料和鐵磁材料,從電子結(jié)構(gòu)和光學(xué)特性方面揭示這些材料的特性。
　　在緒論里,介紹了鐵電性的基本理論,鐵電體的分類和鐵電體的研究概況。接著,介紹了物質(zhì)磁性的基本原理,物質(zhì)的磁性及其分類和和鐵磁材料的研究概況。
　　在第二章中,簡要介紹了密度泛函理論的基本框架和其發(fā)展過程。量子化學(xué)的發(fā)展是密度泛函理論產(chǎn)生的歷史背景,首先對其進(jìn)行了簡單的回顧。接著,介紹了密度泛函理論的發(fā)展過程,從Thomas-

3、Fermi模型,到Hohenberg-Kohn定理,再到Kohn-Sham方程,直到利用的全電勢線性綴加平面波法(FP-LAPW)。又介紹一些基于密度泛函理論的常用軟件包,對WIEN2K軟件,尤其是其的適用性,優(yōu)點(diǎn)和主要運(yùn)行步驟,做了較為詳細(xì)的介紹。
　　第一性原理已經(jīng)廣泛應(yīng)用于鐵電材料(BaTiO3、SrTiO3、SrHFO3等材料)的光學(xué)性質(zhì)的研究,結(jié)果既能很好的反映物質(zhì)低能部分的光學(xué)性質(zhì),又反映了其高能部分的光學(xué)性質(zhì),而且與

4、實(shí)驗(yàn)符合得很好。因此采用全電勢線性綴加平面波方法對BaBi2Ta2O9的電子結(jié)構(gòu)和光學(xué)特性進(jìn)行計算。對于BaBi2Ta2O9,發(fā)現(xiàn)相當(dāng)強(qiáng)的Ta-O和Bi-O雜化是鐵電性的起源,光學(xué)光譜在低能部分歸咎于價帶的O原子2p態(tài)和導(dǎo)帶的Bi原子6p態(tài)之間的躍遷,在高能區(qū)歸咎于價帶的O2p態(tài)和導(dǎo)帶的Ta6s,5d態(tài)之間的躍遷。對于BaBi2Ta2O9,導(dǎo)帶底在Γ點(diǎn),能量是1.3eV,價帶頂在N點(diǎn),能量是-0.1eV,所以BaBi2Ta2O9有一個間

5、接帶隙:1.4eV。O2s、2p軌道和Bi6s軌道之間的雜化形成了(Bi2O2)2+平面。進(jìn)一步,討論了不同的光學(xué)特性。
　　研究了Tl2Cd2(SO4)3(TlCdS)和Rb2Cd2(SO4)3(RbCdS),發(fā)現(xiàn)Tl2Cd2(SO4)3比Rb2Cd2(SO4)3有更大的帶隙,Rb2Cd2(SO4)3的能帶比Rb2Cd2(SO4)3的更稀少。觀察到 S原子2p和O原子2p軌道雜化形成了硫酸根離子。兩種材料顯著的不同是陽離子(Tl

6、和Rb)和它們周圍氧原子的雜化程度不同,兩種材料的光學(xué)光譜表明是較弱的各向異性,它們的光學(xué)異性主要發(fā)生在5-16eV的低能。
　　對Fe2VAl和Fe3Al執(zhí)行了詳細(xì)的第一性原理的計算,這些包括它們用全電勢線性增益平面波法計算的電子結(jié)構(gòu),磁性和光學(xué)性質(zhì)。發(fā)現(xiàn)用LSDA方法計算的晶格常數(shù)和自旋磁矩比用GGA方法計算的更準(zhǔn)確。對于Fe3Al,用LSDA方法計算的晶格常數(shù),自旋磁矩和實(shí)驗(yàn)結(jié)果符合的非常好,此外,計算結(jié)果顯示Fe2VAl是