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文檔簡介
1、飲用水中硝酸根和亞硝酸根的脫除凈化是一項關系人民身體健康的重大工程,因此本論文對硝酸根及亞硝酸根的催化還原進行了探討,主要分三部分:第一部分為Pd-Cu/TiO2雙金屬催化劑液相還原硝酸根的研究;第二部分為Ag/TiO2催化劑對亞硝酸根的光催化還原研究,從基礎研究角度探討了硝酸根還原條件的選擇優(yōu)化,并結合表征數(shù)據(jù),探討了硝酸根的催化還原的歷程;第三部分為可見光下硝酸根光催化還原的嘗試性探討,發(fā)現(xiàn)氮含量和氮化溫度對催化劑性能有較大影響。
2、 1.Pd-Cu/TiO2雙金屬催化劑液相還原硝酸根的研究本章首次將光沉積法用于制備Pd-Cu/TiO2催化劑以控制其形貌、尺寸,考察了不同金屬總含量、金屬比例、反應條件以及負載金屬尺寸對催化劑性能的影響。結果發(fā)現(xiàn):相比于化學還原法,光沉積不僅能有效改善負載金屬的分散、控制負載金屬的尺寸大小,而且能明顯提高催化劑硝酸根加氫的性能。10分鐘內(nèi)1wt%的Pd/Cu=4:1的Pd-Cu/TiO2催化劑的活性為88.9%,比液相法合成的3
3、wt%Pd/Cu=2:1具有最好活性(55.7%)的Pd-Cu/TiO2催化劑提高了將近2/3,其平均反應活性高達63.6mmol.g-1metal.min-1,為目前文獻報道的最好活性。 實驗進一步驗證了硝酸根加氫是結構敏感性反應,受初始溶液pH值、H2流速、反應溫度、共存離子等反應條件影響。初始溶液pH值為10具有最好活性;HCO3-、CO32’等離子對催化劑性能干擾最大。通過對硝酸根的液相催化還原過程亞硝酸根累積現(xiàn)象的深入
4、分析研究,首次發(fā)現(xiàn)亞硝酸根的液相催化還原是個負載金屬尺寸敏感的反應,NO2-并不是生成N2或NH4+的必要中間產(chǎn)物。 2.光催化還原的研究本文用光催化還原法制備的Ag/TiO2對光催化還原亞硝酸根的方法進行了系統(tǒng)研究。實驗表明,相比于化學還原法,光控制法制備的Ag/TiO2催化劑不僅具有更均勻的負載金屬Ag形貌和窄尺寸分布,而且能明顯改善催化劑光催化還原亞硝酸根活性和N2選擇性。10min內(nèi)該催化劑光催化還原亞硝酸根活性和N2選
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