南四湖沉積物內(nèi)源污染翻譯規(guī)律與水質(zhì)響應(yīng)的關(guān)系研究.pdf

1、湖泊沉積物記錄著水體污染歷史、人類影響和環(huán)境變遷，沉積物與水體有著緊密的、強烈的相互作用，對沉積物污染物的狀態(tài)和動態(tài)的研究，可以評價內(nèi)源污染對水體的影響及預(yù)測有內(nèi)源釋放導(dǎo)致的水質(zhì)變化和富營養(yǎng)化有著重要的理論和實際意義。本研究在結(jié)合大量國內(nèi)外相關(guān)文獻的基礎(chǔ)上，通過野外監(jiān)測與室內(nèi)實驗分析，運用動態(tài)模擬和多元統(tǒng)計分析等方法，對南四湖上下級湖區(qū)沉積物的營養(yǎng)物及重金屬污染特征、潛在的生態(tài)風(fēng)險、污染物的環(huán)境化學(xué)行為，釋放規(guī)律和特征，沉積物-水界面的

2、相互作用，以及與沉積物對應(yīng)的水質(zhì)的響應(yīng)關(guān)系進行了系統(tǒng)的研究。
　　 主要研究包括主要從污染物形態(tài)上進行了釋放風(fēng)險評價；通過室內(nèi)沉積物-水界面模擬，分析其中不同環(huán)境條件及水質(zhì)條件的釋放規(guī)律，對釋放的動力學(xué)進行了擬合以進一步尋求其釋放的特征和機制。最后，通過分析沉積物與水體污染物及理化特征間的相關(guān)性，進一步探究其相互作用和影響過程。本研究得出以下結(jié)論：
　　 1.用沉積物營養(yǎng)物剖面分析了南四湖沉積物中營養(yǎng)元素的積累規(guī)律，結(jié)果

3、表明南四湖受近代人為影響較大，沉積物氮、磷、有機質(zhì)有進一步的積累，含量范圍分別達925.66～4695.82mg/kg，176.37～1281.37 mg/kg和1.21％～16.65％。表層沉積物總磷富集以入湖河流最為嚴重，入湖河流高于湖區(qū)，湖區(qū)沉積物中富集順序為：南陽湖>獨山湖>微山湖>昭陽湖。
　　 2.運用順序提取法測定沉積物磷的形態(tài)，分析了其移動性、生物有效性和潛在釋放風(fēng)險。結(jié)果表明，南四湖上下級湖以無機磷占優(yōu)勢，有機

4、磷含量占總磷的3.98％～27.59％，無機磷中又以交換態(tài)磷、鐵磷等活性磷含量高，占比例大，磷極易向水體釋放，生物有效性高，潛在釋放風(fēng)險大。
　　 3.磷形態(tài)相關(guān)性分析結(jié)果表明：除殘渣態(tài)磷外，其余各形態(tài)磷含量與總磷含量均顯著相關(guān)，尤其是Fe-P和Ex-P與總磷呈極顯著相關(guān)；沉積物中的生物可利用磷的含量變化趨勢與人為活動造成的沉積物中TP含量的增加趨勢相一致。鐵磷與交換態(tài)磷、閉蓄態(tài)磷、自生磷和有機磷均具有極高的相關(guān)性。交換態(tài)磷與鐵

5、磷、有機磷均有較高的相關(guān)性，有機磷的降解釋放，鐵結(jié)合態(tài)磷的還原釋放等作用，都可導(dǎo)致弱吸附態(tài)磷含量的增高。除了殘渣態(tài)磷外，其他磷形態(tài)與沉積物有機質(zhì)均有著良好的相關(guān)性，尤其以有機磷與有機質(zhì)的相關(guān)性極顯著。
　　 4.南四湖下級湖12個監(jiān)測點沉積物與水質(zhì)TP濃度對比分析表明，夏季有利于磷P向上覆水體釋放。相關(guān)分析表明，沉積物總磷與水體總磷和溶解性磷含量不相關(guān)，水體磷污染的響應(yīng)與沉積物磷污染積累并不一致。下級湖區(qū)沉積物磷負荷較高，但上覆

6、水中磷負荷較低，表明沉積物-水中污染物交換更強烈。說明水質(zhì)響應(yīng)的并不取決于沉積物污染物的含量，而更多地決定于污染物在固-液兩相的交換和相互作用，及沉積物所處的狀態(tài)及變化。
　　 5.為了進一步闡明污染物在沉積物-水體兩相的交換和相互作用，進行了沉積物-水界面動態(tài)模擬實驗，能夠在一定程度上反應(yīng)了沉積物在環(huán)境條件改變時水中污染物的響應(yīng)情況；還可定量確定其交換速率，通量，以此判斷不同條件下，一段時間內(nèi)的釋放量。沉積物在好氧和缺氧條件下

7、均可能發(fā)生磷的釋放，缺氧條件下總磷和溶解反應(yīng)性磷(SRP)的釋放速率和釋放量均大于好氧條件下。但在好氧階段更傾向于吸附磷，而在水體磷濃度較低時也可能轉(zhuǎn)向磷的釋放；在缺氧條件下，沉積物趨向于向上覆水釋放磷，6.吸附和釋放動力學(xué)和等溫線能夠很好地解釋磷吸附和釋放能力，進一步預(yù)測沉積物污染動態(tài)和趨勢。Pseudo一級和二級動力學(xué)均能較好地描述磷吸附/解吸過程，但pseudo二級速率方程預(yù)測的平衡吸附量更接近實際所測得的結(jié)果。因此，更適合解釋沉

8、積物磷吸附和釋放過程，說明磷的吸附/釋放是受化學(xué)速率控制的，吸附速率取決于吸附量而非吸附質(zhì)濃度。改進的Langmuir模型比Freundlich模型和線性模型能更好地擬合磷釋放過程。擬合結(jié)果表明沉積物磷的吸附過程是在低濃度范圍內(nèi)的單分子層吸附，并可通過得出的最大吸附量評價沉積物的吸附/解吸能力.
　　 7.通過序批等溫實驗，擬合后計算得到沉積物與水平衡時的零平衡磷濃度(EPC0)，該方法能夠有效地預(yù)測沉積物磷所處的釋放狀態(tài)，在白

9、馬河、新薛河、小泥河、十字河入湖口及大捐，沉積物向水體釋放磷的風(fēng)險較大，需密切關(guān)注；而在大捐洼、艾湖近岸及微山島北，沉積物和水體磷處于近似的平衡，也有釋放的可能，需加強野外監(jiān)測。
　　 8.用重金屬總量富集因子法分析沉積物重金屬的累積程度，結(jié)果表明：南四湖沉積物中重金屬以Cd富集最嚴重，與本底值相比超過幾十倍，其次Zn，Cu，Pb為中等污染，超標本底值2-6倍，Cr，Mn超標較少，F(xiàn)e與本底值基本持平。重金屬污染較重的為上級湖的

10、獨山湖，下級湖的艾湖境內(nèi)，入湖河流為上級湖區(qū)的洗府河和下級湖區(qū)的十字河。上級湖區(qū)重金屬污染較下級湖區(qū)嚴重。
　　 9.運用沉積物重金屬總量和影響篩分標準對比法，詳細地評價重金屬污染和毒性風(fēng)險及對生物環(huán)境的影響。結(jié)果表明，南四湖大部分沉積物在一定程度上遭受到了重金屬的污染。其中，受Cr和Zn的影響最嚴重，受Cd，Pb，Cu，Mn的影響中等，F(xiàn)e的影響最輕。上級湖較下級湖更多地受到Cu，Cr，Pb和Cd的污染；Zn、Fe和Mn的污染

11、在上、下級湖無明顯差異。
　　 10.運用重金屬風(fēng)險評價碼(RAC)及各形態(tài)所占比例分析重金屬的潛在釋放風(fēng)險。其中，Cd較大部分(30％-65％)是可移動態(tài)，因此具有高的進入食物鏈的風(fēng)險，約46％-50％的Pb以交換態(tài)或碳酸鹽結(jié)合態(tài)存在，對水環(huán)境具有較高風(fēng)險，Cr和Zn移動性也相對較高。大部分Cu和Mn以非移動態(tài)存在，近少部分發(fā)現(xiàn)于碳酸鹽結(jié)合態(tài)，因此對水生環(huán)境具有中等風(fēng)險。鐵絕大多數(shù)以非移動態(tài)存在，且富集因子很低，對環(huán)境風(fēng)險很低

12、。7種金屬的潛在風(fēng)險順序為：Cd>Pb>Cr>Zn>Cu>Mn>Fe。
　　 11.應(yīng)用聚類分析為污染區(qū)域進行分類，發(fā)現(xiàn)上、下級湖重金屬綜合污染有著顯著的差異；用主成分綜合分析確定重金屬綜合污染的重點區(qū)域，結(jié)果表明U9，U1，U10，U8，D6和D1是重金屬綜合污染最嚴重的點位，上級湖較下級湖污染嚴重，這與當?shù)孛芗墓I(yè)排放和人為活動有關(guān)，與聚類分析和富集因子法的評價結(jié)果一致。對重金屬釋放動力學(xué)的擬合研究表明，Pseudo二級動