激光拉曼光譜技術(shù)

1、第七章 激光拉曼光譜技術(shù),1928年 印度科學(xué)家拉曼(C. V. Raman)與克里希南(K. S. Krishnan)在液體與蒸汽中發(fā)現(xiàn)了拉曼散射現(xiàn)象。,當(dāng)一束光入射到分子上時(shí)，除了產(chǎn)生與入射光頻率ω0相同的散射光以外，還有頻率分量為ω0±ωM的散射光，ωM是與分子振動(dòng)或轉(zhuǎn)動(dòng)相關(guān)的頻率，拉曼散射非常弱。,拉曼獲得了1930年度的諾貝爾獎(jiǎng)金,由分子振動(dòng)、固體中的光學(xué)聲子等元激發(fā)與激發(fā)光相互作用產(chǎn)生的非彈性散射稱為拉曼散射，

2、一般把瑞利散射和拉曼散射合起來所形成的光譜稱為拉曼光譜。,拉曼頻率及強(qiáng)度、偏振等標(biāo)志著散射物質(zhì)的性質(zhì)。從這些資料可以導(dǎo)出物質(zhì)結(jié)構(gòu)及物質(zhì)組成成分的知識(shí)。這就是拉曼光譜具有廣泛應(yīng)用的原因。 拉曼效應(yīng)起源于分子振動(dòng)((和點(diǎn)陣振動(dòng)))與轉(zhuǎn)動(dòng)，因此從拉曼光譜中可以得到分子振動(dòng)能級(jí)((點(diǎn)陣振動(dòng)能級(jí)))與轉(zhuǎn)動(dòng)能級(jí)結(jié)構(gòu)的知識(shí)。 拉曼散射強(qiáng)度是十分微弱的，大約為瑞利散射的千分之一。在激光器出現(xiàn)之前，為了得到一幅完善的光譜，往往很費(fèi)時(shí)間。激

3、光器的出現(xiàn)使拉曼光譜學(xué)技術(shù)發(fā)生了很大的變革。,自上一世紀(jì)60年代以后，引入了激光而迅速地發(fā)展了一種嶄新光譜技術(shù)——激光拉曼光譜技術(shù)。,由于激光具有很好的單色性、方向性，且強(qiáng)度很大，因而它們成為獲得拉曼光譜的近乎理想的光源，特別是連續(xù)波氬離子激光器。于是拉曼光譜學(xué)的研究又變得非常活躍了，其研究范圍也有了很大的擴(kuò)展。,除擴(kuò)大了所研究的物質(zhì)的品種以外，在研究燃燒過程、探測(cè)環(huán)境污染、分析各種材料等方面拉曼光譜技術(shù)也已成為很有用的工具。,激光拉曼

4、光譜技術(shù)與紅外光譜技術(shù)相結(jié)合，成為物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究的強(qiáng)大工具。,IR Spectrography-Absorption,Raman Spectrography-Scattering,相干拉曼散射效應(yīng)： 由強(qiáng)激光電場(chǎng)誘導(dǎo)的二次以上的高階極化現(xiàn)象，散射光具有良好的方向性與相干性，故稱為相干拉曼散射．信號(hào)強(qiáng)度大，可比自發(fā)拉曼散射光的強(qiáng)度提高109量級(jí)。用相干拉曼散射進(jìn)行光譜測(cè)量，發(fā)現(xiàn)了一些用自發(fā)拉受散射無法發(fā)現(xiàn)的光譜信息。,Ram

5、an散射可分為： 自發(fā)Raman 散射和相干Raman 散射,自發(fā)拉曼散射效應(yīng)： 一階線性極化效應(yīng)，產(chǎn)生的散射光強(qiáng)度較弱,受激拉曼散射(SRS) 受激拉曼增益散射(SRGS)與逆拉曼散射(IRS) 相干斯托克斯拉曼散射(CSRS)與反斯托克斯拉曼散射(CARS) 拉曼誘導(dǎo)克爾效應(yīng)(RIKES),相干拉曼散射現(xiàn)象有：,第一節(jié) 自發(fā)拉曼散射,一、拉曼散射理論,1、經(jīng)典處理,感應(yīng)的極化強(qiáng)度P

6、＝Nμ在頻率為ωp、ωp－ωm、ωp＋ωm處產(chǎn)生輻射；,（1）散射光頻率為ωp時(shí)，散射光頻率與入射光相同，是一種彈性散射，稱瑞利散射；,（2）散射光頻率為ωp－ωm時(shí)，為斯托克斯拉曼散射，非彈性散射；,（3）散射光頻率為ωp＋ωm時(shí)，為反斯托克斯拉曼散射，非彈性散射。,,分子偶極矩表達(dá)式中涉及的振動(dòng)光譜： 紅外活性項(xiàng)與拉曼活性項(xiàng),上式偶極矩表達(dá)式中的第二項(xiàng)可看做入射光在介質(zhì)中的誘導(dǎo)偶極矩，并受到了分子振動(dòng)的調(diào)制，誘導(dǎo)偶極矩與分子

7、的極化率成正比?？梢姡@項(xiàng)既與入射光有關(guān)，又比例于極化率的振蕩部分，是入射光與振動(dòng)模的乘積，相應(yīng)的振動(dòng)模被稱為“拉曼活性?！?。 通常將頻率降低的差頻光散射稱為斯托克斯散射，而頻率升高的和頻光散射稱為反斯托克斯散射。這種散射又稱為正常拉曼散射，又由于散射光無相干性，具有自發(fā)發(fā)射性質(zhì)，所以也稱為自發(fā)拉曼散射。,2、量子觀點(diǎn) 經(jīng)典表達(dá)式能正確地描述拉曼散射會(huì)在哪些頻率上出現(xiàn)，但無法解釋斯托克斯散射線與反斯托克斯散射線的

8、強(qiáng)度差異，即斯托克斯散射線的強(qiáng)度大于反斯托克斯散射線的強(qiáng)度。 量子理論很好解釋：分子的振動(dòng)是量子化的，拉曼散射過程可以看成入射光子在介質(zhì)中產(chǎn)生或涅滅聲子(分子的振動(dòng)量子)斯托克斯散射是將入射光子損失的能量交給了分子，即光子在系統(tǒng)中產(chǎn)生了振動(dòng)量子，稱為聲子，產(chǎn)生聲子與原有聲子無關(guān)，所以斯托克斯散射的幾率是與溫度無關(guān)的。,反斯托克斯散射將從分子吸收能量，使振動(dòng)量子湮滅。但聲子湮滅的幾率與系統(tǒng)所處的激發(fā)振動(dòng)態(tài)的幾率有關(guān)，故與溫

9、度有關(guān)。 斯托克斯帶的強(qiáng)度與反斯托克斯帶的強(qiáng)度之比反映了玻耳茲曼因子exp(-hν/kBT) 。式中hν是振動(dòng)量子的能量，kB為玻耳茲曼常數(shù)。,Raman Spectrum of CCl4,拉曼光譜描述了拉曼散射光強(qiáng)度隨散射光與入射光頻率差（以cm-1表示)的變化曲線，這種頻差稱為拉曼頻移。,在示意圖中斯托克斯線和反斯托克斯線對(duì)稱地分布于瑞利線的兩側(cè)，這是由于在上述兩種情況下分別相應(yīng)于得到或失去了一個(gè)振動(dòng)量子的能量。

10、 反斯托克斯線的強(qiáng)度遠(yuǎn)小于斯托克斯線的強(qiáng)度，這是由于Boltzmann分布，處于振動(dòng)基態(tài)上的粒子數(shù)遠(yuǎn)大于處于振動(dòng)激發(fā)態(tài)上的粒子數(shù)。實(shí)際上，反斯托克斯線與斯托克斯線的強(qiáng)度比滿足公式：,二、選擇定則,在經(jīng)典理論中，散射光與入射光之間的關(guān)系可用張量表示，設(shè)入射光為E0＝(E0x, E0y, E0z), 散射光Es=(Esx, Esy,Esz)，則,如果張量元不為零，則拉曼散射就有可能，即有拉曼活性。,分子在振動(dòng)過程中，分子的極化率

11、發(fā)生變化才屬于拉曼活性； 對(duì)于紅外光譜，分子的偶極矩發(fā)生變化才屬于紅外活性。,拉曼與紅外選擇定則,第1行是三種簡單分子類型，即同核雙原子分子、異核雙原子分子與線性三原子分子；,第2行為它們的振動(dòng)模，雙原子分子只有一種振動(dòng)模，即伸縮振動(dòng)，而三原子分子則有三種振動(dòng)模式，它們是：對(duì)稱伸縮振動(dòng)、反對(duì)稱伸縮振動(dòng)和彎曲振動(dòng)；,第3行是極化率對(duì)在平衡位置附近對(duì)位移的變化率。,第4行是相應(yīng)的拉曼活性．對(duì)于雙原子分子伸縮振動(dòng)引起它們的極化率發(fā)生變

12、化，所以具有拉曼活性；對(duì)于三原子分子，只有對(duì)稱伸縮振動(dòng)，極化率才是變化的，具有拉曼活性，反對(duì)稱伸縮振動(dòng)和彎曲振動(dòng)時(shí)，極化率都不發(fā)生變化，沒有拉曼活性。,第5、6行是偶極矩在平衡位移的變化卒及相應(yīng)的紅外活性，同核雙原子分子的伸縮振動(dòng)與三原于分子的對(duì)稱伸縮振動(dòng)，不會(huì)引起偶極矩變化。沒有紅外活性，而異核雙原于分子的仲縮振動(dòng)、三原子分子的反對(duì)稱伸縮振動(dòng)及彎曲振動(dòng)、它們的偶極矩會(huì)發(fā)生變化，所以有紅外活性存在。,三、拉曼信號(hào)強(qiáng)度與共振拉曼散射,拉曼

13、散射光的強(qiáng)度與散射物質(zhì)的性質(zhì)有關(guān)。按照原子的偶極輻射原理，分子的斯托克斯頻率的感應(yīng)偶極矩為μ（ωs）,通常用微分散射截面來表征物質(zhì)的拉曼散射能力，微分散射截面的定義為,幾種分子的拉曼頻移與微分截面,3、熒光干擾的消除,用激光激發(fā)分子，不可避免產(chǎn)生熒光發(fā)射，特別是共振拉曼涉及到在電子吸收帶附近的激發(fā)，分子發(fā)射熒光的波長也往往與拉曼線波長相近，因此造成對(duì)拉曼檢測(cè)的強(qiáng)烈干擾。,解決熒光干擾的辦法一是添加適當(dāng)?shù)拇鉁鐒┦篃晒獯銣纾蛘邔悠防鋮s，

14、或用基質(zhì)隔離減弱熒光，也可適當(dāng)改變激發(fā)波長，使拉曼線與熒光線分離。 在實(shí)驗(yàn)技術(shù)上，還可以采用時(shí)間鑒別技術(shù)，從測(cè)量時(shí)間上避開對(duì)發(fā)射熒光的接收，這是因?yàn)闊晒獍l(fā)射是受激分子在熒光壽命的時(shí)間內(nèi)再發(fā)射過程，拉曼散射是在由測(cè)不準(zhǔn)關(guān)系所確定的時(shí)間內(nèi)對(duì)分子振動(dòng)態(tài)的布居過程。拉曼發(fā)射很快，約10-14s，熒光壽命則通常在10-8 ～10-12s范圍內(nèi)．在時(shí)間分辨拉曼測(cè)量中，通?？梢圆捎面i模激光器產(chǎn)生的超短脈沖激發(fā)，使用具有電子快門的光子計(jì)數(shù)器處理

15、，就可實(shí)現(xiàn)時(shí)間鑒別。把拉曼光譜信號(hào)從強(qiáng)熒光背景中提取出來。,五、超拉曼散射,當(dāng)激發(fā)光很強(qiáng)時(shí)，原子可以同時(shí)吸收兩個(gè)光子乃至多個(gè)光子而從低能態(tài)躍遷到高能態(tài)。 在拉曼光譜中是也會(huì)出現(xiàn)相類似的情況，當(dāng)入射激光ω0的功率增強(qiáng)時(shí)，在散射光中會(huì)出現(xiàn)頻率為2 甚至為3 ω0±ωR的分量，稱為超拉曼散射。 超拉曼散射譜線很弱，一般僅為入射光強(qiáng)度的10－13 。頻率降低的2 ω0－ωR分量稱為超拉曼斯托克斯線，頻率

16、升高的分量2ω0+ωR分量稱為超拉曼反斯托克斯線。,六、拉曼散射的應(yīng)用,1．分子結(jié)構(gòu)的研究,拉曼光譜是一種測(cè)量分子振動(dòng)的光譜技術(shù)，拉曼頻移的產(chǎn)生是基于分子振動(dòng)。拉曼頻移值與分子的振動(dòng)能級(jí)相對(duì)應(yīng)，而不同的振動(dòng)能級(jí)起源于不同方式的振動(dòng)?；衔镏械慕Y(jié)構(gòu)基團(tuán)都有其特征的振動(dòng)頻率，據(jù)此，可以直接鑒定化合物的結(jié)構(gòu)基團(tuán)，判斷化學(xué)健的性質(zhì)及其變化。在許多化合物的拉曼譜上有長的全對(duì)稱振動(dòng)泛頻系列，可以利用來進(jìn)行分子振動(dòng)的非諧性研究。,,2. 定量分析

17、中的應(yīng)用 依據(jù)拉曼譜線的強(qiáng)度與入射光的強(qiáng)度和樣品分子的濃度的正比例關(guān)系，可以利用拉曼譜線來進(jìn)行定量分析。,3. 表面增強(qiáng)拉曼光譜 表面增強(qiáng)拉曼散射是一種高靈敏度的拉曼散射檢測(cè)技術(shù)，現(xiàn)象是：當(dāng)分子吸附在某種金屬表面時(shí)，共散射截面比不吸附時(shí)增大好幾個(gè)數(shù)量級(jí)，例如當(dāng)吡啶分子吸附于銀電極表面時(shí)，其散射截面比常態(tài)吡啶分子增大了5—6個(gè)數(shù)量級(jí)。,主要特點(diǎn)表現(xiàn)為：1)表面增強(qiáng)拉曼散射與吸附金屬種類有關(guān)，目前發(fā)現(xiàn)有表面增強(qiáng)效應(yīng)

18、的金屬有：金、鋼、銀、鋰、鈉、鉀等，其中以銀的增強(qiáng)效應(yīng)最顯著。2)與吸附金屬表面的粗糙度有關(guān)，當(dāng)金屬表面具有微觀(原子尺度)或亞微觀(納米尺度)結(jié)構(gòu)時(shí)，才有表面增強(qiáng)效應(yīng)，實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，當(dāng)銀的表面粗糙度為100 nm、銅的表面粗糙度為50nm時(shí)，增強(qiáng)效應(yīng)較大；,3)正常拉曼散射光的強(qiáng)度與激發(fā)光頻率的四次方成正比，而對(duì)表面增強(qiáng)拉曼散射這一關(guān)系并不成立，表現(xiàn)為寬頻帶的共振關(guān)系；選擇定則也放寬了．實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，某些只有紅外活性的介質(zhì)，測(cè)量到了增強(qiáng)拉曼

19、散射信號(hào)；4) 表面增強(qiáng)拉曼散射與分子的振動(dòng)模式有關(guān)，振動(dòng)模式不同，增強(qiáng)因子也不同；此外，如在分子的吸收帶內(nèi)激發(fā)，會(huì)有更大的增強(qiáng)因子，最大時(shí)增強(qiáng)因子可達(dá)約108 。,拉曼散射特征,1、拉曼散射譜線的波數(shù)雖然隨入射光的波數(shù)而不同，但對(duì)同一樣品，同一拉曼譜線的位移與入射光的波長無關(guān)；,2、在以波數(shù)為變量的拉曼光譜圖上，斯托克斯線和反斯托克斯線對(duì)稱地分布在瑞利散射線兩側(cè)；,3、一般情況下，斯托克斯線比反斯托克斯線的強(qiáng)度大。,為何斯托克斯譜線

20、強(qiáng)度比反斯托克斯譜線大？,按照統(tǒng)計(jì)分布率，分子數(shù)在熱平衡下按能量的分布為玻耳茲曼分布，其中α為能級(jí)E的簡并度，因此布居在較高能級(jí)上的分子數(shù)要少于較低能級(jí)上的，這就使頻率增加的散射譜線（反斯托克斯線）的強(qiáng)度要比頻率減少的散射譜線（斯托克斯線）弱些。,第二節(jié) 相干反斯托克斯拉曼散射光譜,自發(fā)拉曼散射光的強(qiáng)度很弱，給測(cè)量帶來了許多困難。 實(shí)驗(yàn)研究發(fā)現(xiàn)，隨著激光功率的提高，由強(qiáng)激光電場(chǎng)誘導(dǎo)的二次以上的高階極化現(xiàn)象越來越顯著。 產(chǎn)生了一些新

21、的拉曼散射現(xiàn)象：受激拉曼散射、受激拉曼增益散射與逆拉曼散射、相干斯托克斯拉曼散射與反斯托克斯拉曼散射、拉曼誘導(dǎo)克爾效應(yīng)等。 這些新的拉曼散射現(xiàn)象的共同特點(diǎn)是信號(hào)強(qiáng)度大，比自發(fā)拉曼散射光的強(qiáng)度提高109量級(jí)。 用相干拉曼散射進(jìn)行光譜測(cè)量，發(fā)現(xiàn)了一些用自發(fā)拉曼散射無法發(fā)現(xiàn)的光譜信息。,Maker和Terhune首先在1965年發(fā)現(xiàn)相干反斯托克斯效應(yīng)（CARS)，使CARS技術(shù)應(yīng)用于高分辨分子振動(dòng)光譜和溫度、濃度測(cè)試的研究。,氣相CARS

22、研究的一個(gè)應(yīng)用是對(duì)于燃燒體系中溫度和濃度的測(cè)量。,一、三階非線性極化系數(shù),樣品在強(qiáng)激光電場(chǎng)作用下，將產(chǎn)生高階非線性現(xiàn)象，這時(shí)的電極化強(qiáng)度可寫為：,由三階極化強(qiáng)度P (3)(r,t)可以推導(dǎo)出許多三階非線性現(xiàn)象。這些非線性現(xiàn)象有如下特點(diǎn)：,1) 三階非線性現(xiàn)象在介質(zhì)具有反演對(duì)稱性時(shí)表現(xiàn)明顯；2) 參與三階非線性光學(xué)過程是四光子過程。在參與作用的四光子中，三個(gè)光子來自入射波，另一個(gè)光子為新產(chǎn)生的，因此χ3是四個(gè)光子頻率的函數(shù)；3)三個(gè)入

23、射光子的頻率可以是相等的，也可以不等，混頻過程便產(chǎn)生出眾多的頻率分量，它們分別對(duì)應(yīng)不同的非線性光學(xué)現(xiàn)象。與χ3相關(guān)的非線性光學(xué)現(xiàn)象有：三次諧波：產(chǎn)生頻率為人射波頻率三倍的諧波；四波混頻：產(chǎn)生頻率為兩束光的頻率之和并與第三束光混頻的諧波；拉曼散射；光克爾效應(yīng)：在拉曼介質(zhì)內(nèi)內(nèi)激光誘導(dǎo)產(chǎn)生雙折射效應(yīng)；布里淵散射：這是入射光對(duì)介質(zhì)聲振動(dòng)的散射；雙光子吸收。,二、相干反斯托克斯與斯托克斯拉曼散射,CARS和CSRS過程是一種三階非線性光學(xué)效應(yīng)，基

24、本原理是：頻率為ωl的泵浦光束和頻率為ωs的斯托克斯光束在介質(zhì)中重疊后，當(dāng)滿足ωr=ωl-ωs（ωr是拉曼活性震動(dòng)或轉(zhuǎn)動(dòng)躍遷頻率）時(shí)，會(huì)相干激發(fā)介質(zhì)中的分子振動(dòng)或轉(zhuǎn)動(dòng),而這種振動(dòng)或轉(zhuǎn)動(dòng)的相干激發(fā)又與入射光場(chǎng)El(ωl)和Es(ωs)再混合。,如果入射激光束之間夾角滿足相位匹配關(guān)系，則相干疊加的過程使產(chǎn)生的ωa(ωa=2ωl-ωs=ωl+ωr)信號(hào)得到增強(qiáng)并具有相干性，即得到相干的反斯托克斯拉曼散射信號(hào)；當(dāng)相干激發(fā)與斯托克斯光場(chǎng)混合也可以

25、產(chǎn)生頻率更低的相干光束ω2s(ω2s=2ωs-ωl=ωs-ωr)，即相干斯托克斯拉曼散射。,CSRS散射光測(cè)量中容易受到熒光干擾，散射方法有缺陷；而CARS散射避開了熒光干擾，應(yīng)用更廣泛，具有如下特點(diǎn)：,好的方向性：相位匹配關(guān)系決定； 共振效應(yīng)：利用了介質(zhì)中的拉曼共振，提高信號(hào)強(qiáng)度； 具有強(qiáng)的抗熒光干擾性； 偏振特性：與入射激光偏振特性以及介質(zhì)的對(duì)稱性有關(guān)。,產(chǎn)生CARS散射的三階非線性極化系數(shù)χ3（-ωa,ωl,-ωs,ωl），

26、含有ωl、ωs、ωa等的頻率分量。設(shè)兩個(gè)激光場(chǎng)為沿z方向傳播的平面波,將上式帶入三階極化強(qiáng)度表達(dá)式,P（3）中出現(xiàn)很多頻率分量，CARS極化強(qiáng)度,PCARS(3)是產(chǎn)生頻率為ωa的電磁波的激發(fā)源，CARS場(chǎng)在非線性介質(zhì)中的傳播方程,在介質(zhì)中CARS場(chǎng)從z=0傳播到z=l后,式中Δk=2kl-ks-ka為CARS場(chǎng)與頻率為2ωl-ωs的驅(qū)動(dòng)場(chǎng)之間的相位失配。,CARS場(chǎng)的強(qiáng)度,第三節(jié) 受激拉曼散射,1962年Woodbury等人發(fā)現(xiàn)受激

27、拉曼散射。紅寶石激光通過苯溶液時(shí)，當(dāng)功率增強(qiáng)時(shí)，一級(jí)斯托克斯拉曼散射譜線強(qiáng)度迅速增加，發(fā)散角減少，譜線變窄，具有了受激發(fā)射的性質(zhì)，被稱為受激拉曼散射。當(dāng)激發(fā)光進(jìn)一步增強(qiáng)時(shí)，可以得到波數(shù)為ω0±nωR的多級(jí)斯托克斯與反斯托克斯受激拉曼散射線。n=1,2,3…，表示散射級(jí)次。,受激拉曼散射的方向性很好，有前向拉曼散射和后向拉曼散射；受激拉曼散射有明顯的閾值特性。,一、受激拉曼散射,苯溶液受激拉曼散射實(shí)驗(yàn),前向受激拉曼散射同心圓,

28、拉曼散射是分子振動(dòng)的聲子對(duì)入射光散射的結(jié)果。,自發(fā)拉曼散射：聲子是由熱振動(dòng)激發(fā)的，入射光與無規(guī)相位分布的聲子相互作用，散射光是非相干光；受激拉曼散射：相干入射光被受激的相干聲子所散射，散射光是相干光。 對(duì)于一級(jí)斯托克斯的受激散射情形，入射光子與介質(zhì)中聲子相碰撞，產(chǎn)生一個(gè)斯托克斯光子和一個(gè)受激聲子。該受激聲子又與入射光子碰撞，又增加一個(gè)受激聲子，如此重復(fù)，受激聲子數(shù)量就迅速地增長起來。由于受激聲子是在相干光激發(fā)下形成

29、的，所以受激產(chǎn)生的散射光也是相干光。,受激拉曼散射中斯托克斯能級(jí)躍遷,當(dāng)發(fā)生ωl-ωs=ωa-ωl的拉曼共振時(shí)，泵浦光與斯托克斯波在介質(zhì)中混頻，并誘導(dǎo)產(chǎn)生頻率為2ωl-ωs=ωa的反斯托克斯波的三階非線性極化強(qiáng)度P(3)(ωa)。P(3)(ωa)是產(chǎn)生頻率為ωa的電磁波的激發(fā)源。,受激拉曼散射極化強(qiáng)度：,受激反斯托克斯散射：,三階非線性極化系數(shù)：,斯托克斯波傳播常數(shù)：,式中實(shí)部使介質(zhì)的介電常數(shù)發(fā)生變化，它導(dǎo)致產(chǎn)生介質(zhì)的光誘導(dǎo)雙折射及自聚

30、焦等效應(yīng)；而虛部則使斯托克斯波獲得增益。,斯托克斯波強(qiáng)度在傳播過程中獲得增益，增益系數(shù)Gs,斯托克斯波光強(qiáng)Is增長方程,考慮損耗后，受激拉曼散射存在一閾值Gth,二、受激拉曼增益(SRGS),在受激拉曼散射中，入射的強(qiáng)激光可以在介質(zhì)中激發(fā)出多級(jí)受激拉曼譜線。如果在輸入泵浦光的同時(shí)，再輸入一斯托克斯散射頻率的光，該頻率的光將被放大。三階非線性極化產(chǎn)生的受激拉曼增益強(qiáng)度為,與CARS信號(hào)相比，SRGS信號(hào)不要求相位匹配，因此探測(cè)光束與泵浦