SO-,2-與鐵氧化物復(fù)相反應(yīng)研究.pdf

1、大氣中含硫氣體是典型的大氣污染物，其中二硫化碳(CS2)和羰基硫(OCS)是重要的低價(jià)含硫化合物，他們?cè)诖髿庵心鼙谎趸纬啥趸?S02)，最終形成硫酸鹽氣溶膠。硫酸鹽氣溶膠能改變太陽(yáng)輻照，直接影響氣候，或者作為云凝結(jié)核，間接影響氣候。大氣氣溶膠能作為反應(yīng)界面與大氣中的痕量污染氣體反應(yīng)，形成二次氣溶膠，影響大氣化學(xué)組成。研究者發(fā)現(xiàn)鐵氧化物對(duì)S02有顯著的催化氧化作用，反應(yīng)后含鐵氣溶膠的物理化學(xué)性質(zhì)會(huì)發(fā)生改變。這些含鐵氣溶膠最終通過(guò)干濕

2、沉降進(jìn)入海洋，對(duì)海洋生態(tài)系統(tǒng)產(chǎn)生一定的影響。因此，研究S02與含鐵氣溶膠的復(fù)相化學(xué)反應(yīng)對(duì)揭示大氣中S02氣一固轉(zhuǎn)化過(guò)程，考察其對(duì)海洋生產(chǎn)力的潛在影響有著重要意義。 本文以長(zhǎng)光程傅立葉紅外光譜為測(cè)定基礎(chǔ)的原位觀測(cè)反應(yīng)體系，并結(jié)合漫反射紅外光譜(DRIFTS)、離子色譜(IC)、X射線光電子能譜(XPS)等分析手段，對(duì)CS2的光氧化反應(yīng)以及產(chǎn)物S02與鐵氧化物的復(fù)相反應(yīng)進(jìn)行了研究，主要結(jié)論如下： 一，研究了CS，的光氧化過(guò)程

3、，反應(yīng)生成OCS、S02、C02和CO。經(jīng)過(guò)測(cè)定該反應(yīng)表觀速率常數(shù)為0．0114s～，半衰期為60s。并推測(cè)該反應(yīng)是產(chǎn)生OCS的重要途徑之一。 二，研究了SO，與典型鐵氧化物的復(fù)相反應(yīng)過(guò)程。實(shí)驗(yàn)證實(shí)了S02在固體表面化學(xué)吸附生成S042’和／或S032-的反應(yīng)機(jī)理。論文比較了SO，與不同鐵氧化物反應(yīng)活性的大小，并估算得到在該反應(yīng)條件下S02與含鐵氣溶膠的復(fù)相反應(yīng)過(guò)程對(duì)大氣S02的消除和轉(zhuǎn)化有一定的貢獻(xiàn)。 三，重點(diǎn)研究了S