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1、近年來(lái),生物炭的研究越來(lái)越受到人們的關(guān)注。熱裂解法是制備生物炭的一種重要方法,其特點(diǎn)在于操作簡(jiǎn)便、熱解條件易于控制、原料使用廣泛等。本論文主要利用熱裂解法,以柳木屑和花生殼生物質(zhì)為原料,在一定條件下制備原始生物炭,并通過(guò)CaCl2、KMnO4改性劑預(yù)浸漬處理生物質(zhì)原料及堿液后處理原始生物炭的方法對(duì)其進(jìn)行活化改性。重點(diǎn)考察了活化改性對(duì)生物炭結(jié)構(gòu)的影響以及對(duì)Pb2+吸附行為的影響。主要研究?jī)?nèi)容如下:
1.鈣改性生物炭的制備及其對(duì)P
2、b2+的吸附作用
以柳木屑和花生殼生物質(zhì)為原料,300℃下分別制備了原始生物炭FMC、PSC及鈣改性生物炭Ca-FMC和Ca-PSC??疾炝蒜}改性對(duì)生物炭結(jié)構(gòu)的影響以及對(duì)Pb2+吸附行為的影響。結(jié)果表明:(1) Ca-FMC和Ca-PSC的灰分含量及堿性基團(tuán)數(shù)量增多,比表面積與芳構(gòu)化程度增大,極性降低;Ca-FMC和Ca-PSC均為無(wú)定形碳,在其結(jié)構(gòu)或孔道內(nèi)部負(fù)載有分散性的CaCO3顆粒;(2)當(dāng)pH≥4時(shí),鈣改性生物炭對(duì)Pb
3、2+的吸附率明顯大于未改性生物炭,說(shuō)明鈣改性顯著提高了生物炭對(duì)Pb2+的吸附性能;(3) Ca-FMC和Ca-PSC對(duì)Pb2+的吸附均遵循準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程,吸附過(guò)程主要受化學(xué)吸附機(jī)制控制,在25℃及pH=5.5條件下對(duì)Pb2+的吸附速率常數(shù)分別為0.01 g·mg-1·h-1和0.03 g·mg-1·h-1;(4)Ca-FMC和Ca-PSC對(duì)Pb2+的吸附均符合Langmuir等溫吸附模型,在25℃及pH=5.5條件下其對(duì)Pb2+的飽和
4、吸附量分別為54.32 mg·g-1和32.80 mg·g-1。
2.錳改性生物炭的制備及其對(duì)Pb2+的吸附作用
以柳木屑和花生殼生物質(zhì)為原料,300℃下制備了錳改性生物炭Mn-FMC和Mn-PSC??疾炝隋i改性對(duì)生物炭結(jié)構(gòu)的影響以及對(duì)Pb2+吸附行為的影響。結(jié)果表明:(1) Mn-FMC和Mn-PSC的灰分含量及堿性基團(tuán)數(shù)量增多,比表面積與芳構(gòu)化程度增大,極性降低;MnOx納米粒子負(fù)載于Mn-FMC和Mn-PSC生
5、物炭表面;(2)當(dāng)pH為5.5時(shí),Mn-FMC和Mn-PSC對(duì)Pb2+的吸附率達(dá)99%,明顯大于FMC和PSC,說(shuō)明錳改性顯著提高了FMC和PSC的吸附性能;(3) Mn-FMC和Mn-PSC對(duì)Pb2+的吸附均遵循準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程,吸附過(guò)程主要受化學(xué)吸附機(jī)制控制,在25℃及pH=5.5條件下對(duì)Pb2+的吸附速率常數(shù)分別為5.89 g·mg-1·h-1和0.77g·mg-1·h-1;(4)Mn-FMC和Mn-PSC對(duì)Pb2+的吸附均符合L
6、angmuir等溫吸附模型,在25℃及pH=5.5條件下其對(duì) Pb2+的飽和吸附量分別為150.38 mg·g-1和208.33 mg·g-1。
3.堿液后處理對(duì)生物炭吸附Pb2+的影響
以柳木屑為生物質(zhì)原料,300℃下制備了原始生物炭FMC,通過(guò)堿液后處理FMC獲得堿改性生物炭Ly-FMC??疾炝藟A液后處理對(duì)生物炭結(jié)構(gòu)的影響以及對(duì)Pb2+吸附行為的影響。結(jié)果表明:(1)經(jīng)0.5mol·L-1堿液處理后FMC對(duì)Pb2
7、+的去除率由13%提高到不小于98%,說(shuō)明堿處理大大提高了FMC對(duì)Pb2+的吸附效果。最佳堿處理?xiàng)l件可確定為:常溫下堿液濃度為0.5mol·L-1;(2)FMC與Ly-FMC表面基團(tuán)種類相似,但Ly-FMC的數(shù)量較多,吸附Pb2+后,兩種生物炭的特征基團(tuán)峰強(qiáng)度均減弱,且Ly-FMC的減弱程度更大,說(shuō)明Ly-FMC對(duì)Pb2+的吸附能力更強(qiáng),表面含有更多的離子交換位點(diǎn)及陽(yáng)離子-π吸附位點(diǎn);(3)在pH為2-6.5范圍內(nèi),隨pH的增大,F(xiàn)MC
8、與Ly-FMC對(duì)Pb2+的吸附率呈增大趨勢(shì),Ly-FMC在較寬的pH(4-6.5)范圍內(nèi)保持較高的吸附率;(4) Pb2+在FMC和Ly-FMC上的吸附過(guò)程均遵循準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)吸附規(guī)律,速率常數(shù)分別為1.71g·mg-1·h-1和0.95 g·mg-1·h-1,平衡吸附量分別為5.89 mg·g-1和49.83 mg·g-1;(5) Ly-FMC對(duì)Pb2+的吸附符合Langmuir等溫吸附模型,隨溫度的升高,平衡吸附量減小,且在不同溫度下
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