UV光照和UV-H2O2聯(lián)用法降解三氯卡班的研究.pdf

1、藥品及個人護理用品(pharmaceutical and personal care products，PPCPs)在我們的日常生活中使用廣泛，在傳統(tǒng)的污水處理工藝中有些物質(zhì)不能得到完全有效的降解，使得這些物質(zhì)在各種水體中的含量呈現(xiàn)累積性增長。近年來，藥品及個人護理用品經(jīng)常在地表水、地下水中被檢測到。研究表明，多種藥品及個人護理用品具有生物毒性和生態(tài)毒性效應，可以對生物及環(huán)境產(chǎn)生一定的影響。所以，研究此類污染物的降解及其機理具有十分重要

2、的意義。對環(huán)境水體中含量較低且生化處理不能有效去除的有機污染物來說，紫外光照是一種重要的降解途徑。三氯卡班(TCC)是藥品及個人護理用品中典型的一種，具有很強的抗菌、消毒、除臭作用，并作為一種廣譜殺菌劑被廣泛應用于抑菌香皂、抗菌牙膏以及醫(yī)用消毒等很多領域。本論文主要研究三氯卡班在直接紫外光照射下以及在紫外光照射/H2O2聯(lián)用技術下的降解，并考察了各種因素對三氯卡班降解過程的影響。最終通過檢測三氯卡班的光降解產(chǎn)物，對三氯卡班在紫外光照射下

3、的降解機理進行了初步的探討。主要研究內(nèi)容如下:
　　研究了三氯卡班在紫外光照下的降解動力學及影響因素。三氯卡班在紫外光下的降解非常迅速，而在模擬自然光下降解非常緩慢，其在紫外光照射下的降解符合假一級反應動力學。在一定的光源照射下，三氯卡班的初始濃度影響其降解速率，隨著初始濃度的增加，其在紫外光照射下的降解速率先增高又減小。反應溶液初始pH值對TCC在紫外光下的降解影響顯著，TCC的光降解速率隨著反應溶液初始pH值的增加而增大，在p

4、H值為11.23時的一級反應動力學常數(shù)達到pH值為2.76時的2.68倍。投加TiO2對TCC光降解反應的影響來自兩方面，一方面TiO2在紫外光照射下產(chǎn)生羥基自由基，促進TCC的降解;另一方面，過多的TiO2造成光散射作用。因此，隨著TiO2投加量的增加，TCC的光降解速率先增大，然后逐漸變小。通過在反應液中添加適量的甲醇，我們證明了TCC在紫外光照射下的降解中，羥基自由基(·OH)起了重要的作用。同時，我們考察了多種陰離子對降解過程的

5、影響，發(fā)現(xiàn)Cl-、SO42-、NO3-的存在均抑制了TCC在紫外光照射下的降解。
　　通過超高效液相色譜儀-質(zhì)譜儀聯(lián)用(UPLC-MS)對三氯卡班降解過程中的產(chǎn)物進行檢測，并結合反應過程中 pH值和Cl-濃度的變化對紫外光照射下三氯卡班的降解機理進行了推測。在整個降解過程中，反應溶液的pH值不斷減小，Cl-濃度持續(xù)升高。通過對反應中間產(chǎn)物的分析發(fā)現(xiàn)，TCC在酸性、中性及堿性條件下的降解速度并不一致，說明TCC在不同的酸堿條件下可能

6、發(fā)生不同的反應途徑，我們根據(jù)中檢查物的種類對其反應機理進行了推測。另外，我們對TCC降解過程中溶液的毒性變化進行了檢測，發(fā)現(xiàn)在試驗過程中，反應溶液的毒性整體上呈現(xiàn)出先增大后減小的趨勢，說明在降解過程中生成了毒性更大的中間產(chǎn)物。
　　研究了三氯卡班在UV/H2O2聯(lián)用條件下的降解動力學和影響因素。研究表明適量的投加H2O2能明顯增加TCC的降解，然而過量的H2O2反而會抑制TCC的降解;反應溶液的初始pH值能夠影響TCC的光解，且隨