全角度(e，2e)電子動(dòng)量譜儀的研制及若干分子的電子結(jié)構(gòu)研究.pdf

1、本論文報(bào)道了作者在博士研究生期間的主要研究工作，分為兩部分； 第一部分詳細(xì)論述了我們新研制的一臺(tái)高符合計(jì)數(shù)率的全角度(e，2e)譜儀，包括以下四章內(nèi)容： 第一章介紹電子動(dòng)量譜學(xué)的(e，2e)反應(yīng)原理、理論基礎(chǔ)、實(shí)驗(yàn)安排、研究進(jìn)展及其發(fā)展前景； 第二章介紹全角度(e，2e)譜儀實(shí)驗(yàn)裝置。介紹了譜儀的設(shè)計(jì)總體思想，并具體介紹了譜儀采用的關(guān)鍵實(shí)驗(yàn)技術(shù)及各組成部分，包括鼓型能量分析器，電子光學(xué)透鏡系統(tǒng)、供氣系統(tǒng)、磁屏蔽設(shè)

2、施、真空系統(tǒng)以及供電系統(tǒng)等。 第三章介紹了全角度(e，2e)譜儀的關(guān)鍵器件，雙半圓楔條形陽(yáng)極讀出的位置靈敏探測(cè)器以及譜儀的前端電子學(xué)系統(tǒng)和基于PXI總線的在線數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng)。內(nèi)容包括雙半圓楔條形陽(yáng)極的工作原理、影響分辨的因素、設(shè)計(jì)方法、具體制作工藝、解碼公式的推導(dǎo)、機(jī)械裝架和信號(hào)的讀出等。此外，我們還對(duì)楔條形陽(yáng)極的調(diào)制效應(yīng)進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)和理論的研究，對(duì)譜儀的位置靈敏探測(cè)器的性能進(jìn)行了測(cè)試和檢驗(yàn)，得到了較為理想的二維位置圖像，獲得了良好

3、的位置線性及位置分辨。 第四章詳細(xì)介紹了譜儀的調(diào)試及性能測(cè)試。初步對(duì)單路性能以及譜儀的整體性能進(jìn)行了刻度和測(cè)試，獲得了較為滿意的結(jié)果。在通過(guò)能為600 eV時(shí)，單路的能量分辨約為1.5 eV，譜儀的符合時(shí)間分辨約為7ns，符合能量分辨為2.1 eV，同時(shí)測(cè)量的相對(duì)方位角約為±130°，基本實(shí)現(xiàn)了全角度的測(cè)量。 第二部分主要論述了利用電子動(dòng)量譜手段和量子化學(xué)從頭計(jì)算理論對(duì)二氟二溴甲烷的電子動(dòng)量分布、乙醇胺和N，N-二甲基乙

4、醇胺的電子結(jié)構(gòu)進(jìn)行的研究，主要包括以下四章內(nèi)容： 第五章簡(jiǎn)單介紹了計(jì)算中用到的基本理論方法，包括Hartree-Fock理論、密度泛函理論、自然鍵軌道理論等。 第六章介紹利用能量多道的第二代(e，2e)電子動(dòng)量譜儀結(jié)合理論計(jì)算對(duì)CF2Br2分子的電子結(jié)構(gòu)進(jìn)行研究，首次從實(shí)驗(yàn)上獲得了CF2Br2分子外價(jià)殼層軌道的電子動(dòng)量分布，全面研究了價(jià)軌道的排序，澄清了電離能譜上～15.5 eV的譜帶指認(rèn)存在的爭(zhēng)議，并將其標(biāo)識(shí)為5a1和

5、3b1軌道電離。獲得了內(nèi)殼層1b2軌道電離躍遷的極強(qiáng)度。 第七章和第八章介紹采用密度泛函理論(DFT)和Moller-Plesset(MP)微擾理論方法分別對(duì)乙醇胺的13種穩(wěn)定構(gòu)象和N，N-二甲基乙醇胺的12種穩(wěn)定構(gòu)象的研究。報(bào)道了存在穩(wěn)定構(gòu)象的幾何構(gòu)型和相對(duì)能量。采用電子傳播子理論計(jì)算了各種穩(wěn)定構(gòu)象的電離能，理論模擬的電離能譜和實(shí)驗(yàn)光電子能譜吻合的很好，解釋了HOMO和NHOMO電離能峰隨著溫度升高而移動(dòng)的原因。結(jié)合自然鍵軌道