金催化劑催化氧化葡萄糖的研究.pdf

1、葡萄糖酸鹽是重要的精細(xì)化學(xué)品,現(xiàn)有的葡萄糖多相催化氧化制備葡萄糖酸鈉生產(chǎn)工藝存在催化劑易于失活、生產(chǎn)成本高的缺點(diǎn)。本文以氧化鋁為載體,采用陰離子交換法制備納米金催化劑,采取 AAS、TEM、XRD等手段對(duì)催化劑進(jìn)行了表征,并采用該催化劑進(jìn)行葡萄糖的催化氧化反應(yīng),考察了催化劑制備條件及其催化劑的金屬氧化物改性對(duì)催化性能的影響;探討了金催化氧化葡萄糖反應(yīng)的本征動(dòng)力學(xué),建立了多參數(shù)的經(jīng)驗(yàn)動(dòng)力學(xué)方程。主要研究結(jié)果和結(jié)論如下:
　　適宜的A

2、u/γ-Al2O3催化劑制備條件為:氯金酸溶液濃度0.5 mmol/L、pH4、催化劑前體升溫速率15℃/min、300℃焙燒4 h。Au/γ-Al2O3催化劑的金負(fù)載效率可達(dá)48.6％,金粒徑在5 nm左右,金顆粒的分散度高。Au/γ-Al2O3催化劑對(duì)于葡萄糖氧化反應(yīng)具有顯著的納米尺度效應(yīng)以及較好的穩(wěn)定性,其比活性高達(dá)366 mmolglu/(min?gAu)。
　　采用金屬氧化物 MOx(NiO、Cr2O3、CoO、CeO2

3、、ZrO2、MnO2、Fe2O3、Na2O)對(duì) Au/γ-Al2O3催化劑進(jìn)行改性。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明;單種氧化物改性時(shí),MnO2改性所得催化劑的性能較好,Au/ MnO2/γ-Al2O3的金負(fù)載效率可提高約25%;當(dāng) MnO2的負(fù)載量為15wt%時(shí),催化劑的性能較優(yōu)。通過ZrO2和CeO2共改性, Au/CeO2-ZrO2/γ-Al2O3(Ce/Zr=1:3)催化劑性能明顯高于單氧化物改性的催化劑,ZrO2和CeO2具有協(xié)同催化作用。