Fe、Ni及Fe-Ni金屬納米顆粒的制備及催化KBH4水解制氫性能.pdf

1、液相儲(chǔ)氫材料因具有安全、環(huán)保的放氫過程而受到研究者的廣泛關(guān)注。金屬納米顆粒可以作為液相儲(chǔ)氫材料KBH4水解制氫的高效催化劑。本論文采用化學(xué)還原法，制備了ISOBAM-104保護(hù)的Fe、Ni單金屬納米顆粒以及Fe/Ni雙金屬納米顆粒，并用于KBH4水解制氫。采用紫外-可見吸收光譜(UV-Vis)、透射電子顯微鏡(TEM)、高分辨透射電子顯微鏡(HRTEM)、X光電子能譜(XPS)和球差校正透射電子顯微鏡對(duì)所制備的金屬納米顆粒進(jìn)行了表征。研

2、究了保護(hù)劑ISOBAM與金屬鹽的摩爾比(RISO)、前驅(qū)體金屬離子的濃度（CM)、保護(hù)劑種類等對(duì)催化堿性KBH4水解制氫性能的影響以及催化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。結(jié)果表明:
　　(1)以ISOBAM-104為保護(hù)劑，以Fe(NO3)3·9H2O為前驅(qū)體，在實(shí)驗(yàn)條件(20≤RISO≤100，0.3mM≤CFe3+≤0.7mM)下可制備出分散均勻且粒徑細(xì)小的Fe納米顆粒。UV-Vis結(jié)果表明，隨著時(shí)間的延長(zhǎng)，F(xiàn)e納米顆粒逐漸被氧化為Fe3+。當(dāng)R

3、ISO=40及CFe3+=0.6mM時(shí)，所制備Fe納米顆粒的平均粒徑僅為19nm，其催化堿性KBH4水解放氫的活性為8100ml-H2·min-1·g-Fe-1，其催化堿性KBH4水解制氫反應(yīng)中的表觀活化能為44.9±5.9kJ/mol。
　　(2)以ISOBAM-104為保護(hù)劑，以Ni(NO3)2·6H2O為前驅(qū)體，在實(shí)驗(yàn)條件(30≤RISO≤70，0.3mM≤CNi2+≤1.2mM)下可制備出分散均勻且粒徑細(xì)小的Ni納米顆粒，

4、其粒徑均小于5nm。隨著反應(yīng)時(shí)間的延長(zhǎng)，Ni納米顆粒逐漸被氧化為Ni2+。當(dāng)RISO=50及CNi2+=0.6mM時(shí)所制備Ni納米顆粒的平均粒徑僅為18nm，其催化堿性KBH4水解放氫的活性為12400ml-H2·min-1·g-N1-1，其催化堿性KBH4水解制氫反應(yīng)中的表觀活化能為29.6kJ/mol。
　　(3)以ISOBAM-104為保護(hù)劑，以Fe(NO3)3·9H2O和Ni(NO3)2·6H2O為前驅(qū)體，實(shí)驗(yàn)條件下(20