我國(guó)環(huán)境中PBDEs的污染特征和源匯關(guān)系及人體暴露研究.pdf

1、多溴聯(lián)苯醚（PBDEs），是一類廣泛使用的阻燃劑。由于其具有生物積累性和毒性，商用五溴聯(lián)苯醚和八溴聯(lián)苯醚于2009年被列入斯德哥爾摩公約 POPs受控清單，針對(duì)PBDEs的污染，國(guó)內(nèi)外開展了大量的研究。我國(guó)的研究主要集中在污染較為嚴(yán)重的東部地區(qū)，缺少國(guó)家尺度環(huán)境介質(zhì)中PBDEs的污染和遷移轉(zhuǎn)化歸趨的研究。因此，本文通過(guò)在全國(guó)范圍內(nèi)采集室內(nèi)灰塵、大氣和土壤樣品，研究了我國(guó)國(guó)家尺度環(huán)境介質(zhì)中PBDEs的污染現(xiàn)狀和分布特征，大氣和土壤之間的源

2、匯關(guān)系，評(píng)估了PBDEs的人體暴露量，為我國(guó)從國(guó)家層面上制定控制和減少PBDEs污染的相關(guān)政策提供了科學(xué)依據(jù)。
　　本文通過(guò)在全國(guó)范圍內(nèi)布設(shè)采樣點(diǎn)，采集了81個(gè)室內(nèi)灰塵樣品、85個(gè)大氣樣品和89個(gè)土壤樣品。室內(nèi)灰塵樣品和土壤、大氣樣品中PBDEs的提取分別采用超聲萃取法和索氏提取法，提取液經(jīng)過(guò)活化后的硅膠層析柱凈化、濃縮后，利用氣相色譜質(zhì)譜聯(lián)用儀對(duì)PBDEs進(jìn)行定性與定量分析。
　　我國(guó)室內(nèi)灰塵、室外大氣和土壤中均能夠檢測(cè)到

3、PBDEs的殘留，說(shuō)明我國(guó)環(huán)境中PBDEs的污染較為普遍。與國(guó)外的相關(guān)研究相比，我國(guó)環(huán)境中PBDEs的污染較為嚴(yán)重。PBDEs污染均表現(xiàn)為東部地區(qū)大于西部地區(qū)的空間分布特征。不同類型采樣點(diǎn)的濃度比較發(fā)現(xiàn)，城市地區(qū)環(huán)境中PBDEs的濃度最高，其次為郊區(qū)和農(nóng)村地區(qū)。三種介質(zhì)中PBDEs的組成相似，BDE-209是主要的同系物，分別占∑14PBDEs的97.5％（室內(nèi)灰塵）、87.7%（大氣）和94.8%（土壤），其次為 BDE-183、BD

4、E-47和 BDE-99。采用相關(guān)性分析和主成分分析對(duì)室內(nèi)灰塵、大氣和土壤中PBDEs的來(lái)源進(jìn)行了初步探討，結(jié)果表明，三種環(huán)境中PBDEs主要來(lái)自于商用十溴聯(lián)苯醚和商用五溴聯(lián)苯醚的使用。
　　結(jié)合大氣和土壤中PBDEs的監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，通過(guò)引入逸度比率對(duì)PBDEs在大氣和土壤之間的交換規(guī)律進(jìn)行了深入研究，繪制了我國(guó)國(guó)家尺度網(wǎng)格化的BDE-17和BDE-28逸度比率清單。結(jié)果表明，我國(guó)大氣和土壤中PBDEs的土氣交換主要以大氣向土壤傳輸為

5、主，其中低溴代同系物（BDE-17和 BDE-28）更接近土氣交換平衡，隨著溴代數(shù)的增加，大氣向土壤的傳輸能力逐漸越強(qiáng)， BDE-209的土氣交換逸度比率為4.62×10-9，說(shuō)明BDE-209從大氣向土壤傳輸?shù)内厔?shì)非常強(qiáng)；PBDEs的土氣交換逸度比率與溫度呈顯著正相關(guān)，與緯度和土壤有機(jī)質(zhì)含量呈顯著負(fù)相關(guān)。網(wǎng)格化逸度比率清單與實(shí)際監(jiān)測(cè)的結(jié)論一致，土氣交換逸度比率呈現(xiàn)出南部、中部和北部依次遞減的趨勢(shì)，說(shuō)明我國(guó)不同地區(qū)PBDEs的土氣交換規(guī)

6、律具有較大差異。
　　結(jié)合室內(nèi)灰塵、室外大氣和表層土壤中PBDEs的監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，本文通過(guò)引入了人體暴露模型，評(píng)估了三種環(huán)境介質(zhì)、不同暴露途徑產(chǎn)生的PBDEs的人體暴露，并用蒙特卡洛模擬對(duì)評(píng)估結(jié)果的不確定性進(jìn)行了系統(tǒng)分析。結(jié)果表明，室內(nèi)灰塵對(duì)幼兒產(chǎn)生的暴露量最大，暴露量隨年齡遞減，城市地區(qū)暴露量高于農(nóng)村地區(qū)，人體暴露量的空間分布特征為北部地區(qū)最高，中部地區(qū)最低；大氣導(dǎo)致的人體暴露量也表現(xiàn)出了隨年齡增加而遞減的趨勢(shì)，暴露量的空間分布表明