貴金屬負(fù)載TiO2光催化劑的制備及其性能研究.pdf

1、近年來(lái)，伴隨著社會(huì)經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展，石油等化石能源的過(guò)度消耗導(dǎo)致了污染物大量排放，加劇了環(huán)境污染，對(duì)人類(lèi)的健康生活構(gòu)成了巨大的威脅。水資源污染是目前世界各國(guó)普遍面臨而亟待解決的問(wèn)題之一。光催化技術(shù)處理、凈化受污染水體是一種高級(jí)氧化技術(shù)，其研究和應(yīng)用是近年來(lái)迅速發(fā)展的一個(gè)新領(lǐng)域。光催化技術(shù)對(duì)許多有毒有害的有機(jī)污染物的處理均顯示出其獨(dú)特的優(yōu)勢(shì),充分展示出其在環(huán)保領(lǐng)域廣闊的應(yīng)用前景。環(huán)境污染和能源短缺是人類(lèi)社會(huì)發(fā)展迫切要解決的兩大問(wèn)題，氫能能量

2、密度高、清潔環(huán)保、使用方便，被認(rèn)為是一種理想的能源載體，光催化太陽(yáng)能制氫方法是一種成本低廉、集光轉(zhuǎn)換與能量存儲(chǔ)于一體的方法。然而，利用光催化技術(shù)的關(guān)鍵在于研究開(kāi)發(fā)高效的光催化材料。本文針對(duì)光催化材料關(guān)鍵問(wèn)題之一，促進(jìn)光生載流子的分離，在TiO2表面負(fù)載貴金屬，使貴金屬與半導(dǎo)體在接觸界面形成Schottky勢(shì)壘，有利于阻止遷移到貴金屬上的電荷返回到TiO2，從而形成有效的電子俘獲阱，抑制了光生空穴－電子對(duì)的復(fù)合，延長(zhǎng)光生載流子的壽命。針對(duì)

3、這一問(wèn)題，本文制備了一系列的Pt/TiO2和Au-Pt/TiO2光催化劑，通過(guò)XRD，BET，TEM，XPS，DRS等表征手段對(duì)所制備的材料的形貌及結(jié)構(gòu)進(jìn)行了分析，并測(cè)試了其有機(jī)污染物的降解以及產(chǎn)氫的活性。
　　本研究主要內(nèi)容包括：⑴Pt負(fù)載TiO2的眾多方法中，光還原方法因其操作簡(jiǎn)單而被廣泛使用，首先利用光還原的方法，調(diào)變Pt的負(fù)載量以及光還原過(guò)程中犧牲劑的種類(lèi)制備了一系列Pt/TiO2，本章選用了甲醇、乙醇、乙二醇、丙三醇、異

4、丙醇五種犧牲劑。通過(guò)光催化降解苯酚的測(cè)試，我們發(fā)現(xiàn)Pt的負(fù)載降低了苯酚的降解速率，隨后由降解過(guò)程中苯酚的吸光圖譜分析發(fā)現(xiàn)，相比于TiO2，Pt/TiO2改變了苯酚的降解路線(xiàn)。Pt/TiO2的甲基橙光催化降解實(shí)驗(yàn)以及產(chǎn)氫實(shí)驗(yàn)表明，Pt的負(fù)載提高了甲基橙的降解速率，顯著提高了TiO2的光催化產(chǎn)氫活性。⑵調(diào)研文獻(xiàn)，查閱制備Pt/TiO2常用的方法，主要有光還原、H2還原法、NaBH4還原、HCHO還原以及沉積沉淀法等，通過(guò)考察不同負(fù)載方法制備

5、出的Pt/TiO2產(chǎn)氫活性，發(fā)現(xiàn)H2還原法所制備的Pt/TiO2具有相對(duì)較好的產(chǎn)氫活性，以及通過(guò)間接實(shí)驗(yàn)證明相比于其他還原方法，H2還原法制備出的Pt/TiO2具有更高的產(chǎn)氫效率，其次是NaBH4還原所制備的樣品，XPS結(jié)果表明H2還原法所制備的Pt/TiO2中Pt的價(jià)態(tài)主要是Pt0。⑶利用光還原的方法制備了雙金屬Au和Pt負(fù)載TiO2，并對(duì)其產(chǎn)氫活性進(jìn)行了考察，得到相對(duì)較優(yōu)的負(fù)載順序，即先負(fù)載Au再負(fù)載Pt所得樣品1.0 wt％Au-

6、1.0 wt%Pt/TiO2。由于犧牲劑在兩次光還原過(guò)程中是過(guò)量的，隨后考察了第二步光還原過(guò)程中犧牲劑存在與否對(duì)所得催化劑活性的影響，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明當(dāng)?shù)诙焦膺€原無(wú)犧牲劑存在時(shí)所得樣品產(chǎn)氫活性明顯提高，TEM的分析可知此時(shí)第二步光還原所得到的Pt納米顆粒集中負(fù)載在Au納米顆粒和有Au納米顆粒的TiO2表面上。同時(shí)，通過(guò)TEM、EDX和XPS分析發(fā)現(xiàn)，即先負(fù)載Pt再負(fù)載Au所得樣品1.0 wt%Pt-1.0 wt%Au/TiO2中Au的顆粒