NH4+和NH3在跨膜環(huán)肽納米管中傳輸行為的分子動(dòng)力學(xué)模擬研究.pdf

1、本文通過分子動(dòng)力學(xué)模擬，研究了NH4+和NH3在充滿水的跨膜環(huán)八肽和環(huán)十肽納米管（8×cyclo-(WL)n=4,5/POPE）中的傳輸行為，并探究了NH4+對(duì)兩種環(huán)肽納米管內(nèi)水分子結(jié)構(gòu)和擴(kuò)散行為的影響。
　　粒子的帶電情況、尺寸大小、形成氫鍵的能力以及管徑的大小都會(huì)對(duì)粒子在納米通道中的傳輸行為產(chǎn)生重要影響。帶電的NH4+與周圍環(huán)境間的靜電相互作用較強(qiáng)，形成的氫鍵和水橋數(shù)目較多，在管內(nèi)傳輸過程中遇到較高的自由能能壘，它能夠自由進(jìn)出

2、環(huán)八肽納米管，但在環(huán)十肽管的管口遇到勢阱，易被“囚禁”在管內(nèi)。NH3能夠毫不費(fèi)力地進(jìn)出環(huán)八肽和環(huán)十肽納米管，且在兩種管內(nèi)均可自由傳輸。管徑的增加能有效降低NH4+在管內(nèi)傳輸過程中遇到的自由能能壘，但對(duì)NH3的影響不大。NH3與水分子間形成氫鍵時(shí)既可作為質(zhì)子受體，又有機(jī)會(huì)作為質(zhì)子供體，在肽管內(nèi)傳輸?shù)倪^程中基本處在管內(nèi)水分子層中，而NH4+只能作為質(zhì)子供體，在傳輸?shù)倪^程中處在管內(nèi)水分子層和管軸之間。NH4+和NH3與管壁間主要形成以水分子為

3、媒介的間接氫鍵相互作用，即水橋。
　　處在環(huán)肽納米管中央的NH4+使得管內(nèi)水分子受到與管口裸露的羰基定向作用相反的偶極定向作用力，管口區(qū)域水分子的偶極取向性減弱，環(huán)八肽管中NH4+附近區(qū)域水分子偶極定向增強(qiáng)，環(huán)十肽管中NH4+附近區(qū)域水分子偶極取向翻轉(zhuǎn)。NH4+使得其前后α-plane區(qū)域的水分子有所增加，但對(duì)管內(nèi)其他區(qū)域水分子的密度分布并無明顯影響。NH4+對(duì)管內(nèi)水分子分布的影響距離明顯低于對(duì)管內(nèi)水分子偶極取向的影響距離。此外，