反應(yīng)擴(kuò)散對流體系前沿波失穩(wěn)的表面活性劑效應(yīng).pdf

1、化學(xué)反應(yīng)和輸運(yùn)過程的耦合產(chǎn)生復(fù)雜的化學(xué)時(shí)空動(dòng)力學(xué)現(xiàn)象，如前沿波、脈沖波、呼吸波和圖靈結(jié)構(gòu)等。自催化化學(xué)反應(yīng)與擴(kuò)散的耦合，將產(chǎn)生化學(xué)前沿波。在化學(xué)波的前沿和波后發(fā)生的化學(xué)反應(yīng)和產(chǎn)生的化學(xué)反應(yīng)熱，將帶來溶液中溶質(zhì)變化和溫度變化，使得系統(tǒng)中的物理量，如密度、表面張力、粘度等發(fā)生變化，產(chǎn)生相應(yīng)的梯度。這些梯度的產(chǎn)生會(huì)引入不同的對流，例如，密度梯度將引起溶液整體的浮力對流，而表面張力梯度將引起溶液氣液界面上 Marangoni對流。亞氯酸鹽-連三

2、硫酸鹽反應(yīng)體系是典型的放熱自催化反應(yīng)體系，其自催化劑是氫離子，且連三硫酸鹽在堿性溶液中不易水解。本文通過控制實(shí)驗(yàn)條件，深入研究了亞氯酸鹽-連三硫酸鹽反應(yīng)-擴(kuò)散-對流前沿波的失穩(wěn)現(xiàn)象，以及在前沿波失穩(wěn)中的表面活性劑效應(yīng)。在理論研究中，使用耦合的多物理場方程模擬前沿波失穩(wěn)行為，從而分析失穩(wěn)產(chǎn)生的動(dòng)力學(xué)機(jī)理。
　　實(shí)驗(yàn)探究了亞氯酸鹽-連三硫酸鹽放熱自催化反應(yīng)前沿波在長方體型反應(yīng)器中水平傳播時(shí)受到的對流影響。首次在實(shí)驗(yàn)中觀察到前沿波在浮力

3、對流影響下的振蕩傳播。并且前沿波速度與反應(yīng)物濃度和溶液高度有關(guān)。實(shí)驗(yàn)中通過引入四種表面活性劑，分別是十二烷基苯磺酸鈉、曲拉通X-100、硫代甜菜堿12和十二烷基硫酸鈉，探究了前沿波失穩(wěn)中的表面活性劑效應(yīng)。當(dāng)加入十二烷基苯磺酸鈉時(shí)，前沿波上出現(xiàn)多對流卷，并且前沿波前后的溫度變化與其濃度有關(guān)。而十二烷基硫酸鈉的加入使得體系中的熱效應(yīng)減弱，前沿波的形態(tài)表現(xiàn)為產(chǎn)物在反應(yīng)物下方。除了十二烷基硫酸鈉，其他三種表面活性劑濃度的變化會(huì)對前沿波的速度和最

4、大混合長度產(chǎn)生影響。并且，在加入十二烷基苯磺酸鈉的實(shí)驗(yàn)中，前沿波波速與反應(yīng)物濃度和溶液高度有關(guān)。
　　在數(shù)值模擬中，利用不可壓縮的Navier-Stokes方程、反應(yīng)-擴(kuò)散方程和傳熱方程三者的耦合，模擬了放熱自催化反應(yīng)前沿波在對流影響下的失穩(wěn)行為，包括浮力對流主導(dǎo)下的前沿波振蕩傳播，以及浮力對流和Marangoni對流耦合作用下的前沿波失穩(wěn)。同時(shí)，考察了浮力對流中密度溫度系數(shù)，Marangoni對流中表面張力溫度系數(shù)及其他變量對前