氧化石墨烯及其復(fù)合材料的制備與降解酸性橙Ⅱ的研究.pdf

1、作為碳素材料的主要的一種形式，石墨烯因其在電學(xué)、力學(xué)及熱學(xué)方面都表現(xiàn)出優(yōu)異的性能，從而成為復(fù)合材料的一個(gè)重要的研究方向。本研究選擇適度氧化石墨烯(mGO)作為Co3O4的載體制得Co3O4/mGO和氮摻雜Co3O4/N-GO納米復(fù)合物作為非均相復(fù)合催化劑，對(duì)非均相Co3O4/GO/PMS催化氧化體系降解典型偶氮染料酸性橙Ⅱ(AO7)進(jìn)行研究。研究表明，催化劑的催化活性與氧化石墨烯的氧化程度和Co3O4的負(fù)載量有關(guān)，并且氮的引入促進(jìn)了催化

2、反應(yīng)的進(jìn)行。主要工作如下:
　　(1)適度氧化(mild oxidation degree)石墨烯的制備與表征
　　采用改進(jìn)的Hummers法，通過(guò)調(diào)節(jié)氧化劑的量來(lái)控制氧化石墨的氧化程度，合成了系列不同氧化程度的氧化石墨烯（mGO-1、mGO-2和mGO-3）。對(duì)材料進(jìn)行XRD、FT-IR和Raman等表征測(cè)試。結(jié)果表明:隨著氧化劑用量的增大，氧化石墨特征衍射峰強(qiáng)度逐漸增強(qiáng);結(jié)構(gòu)中C=C鍵引起的紅外吸收峰逐漸減弱至“消失不見(jiàn)

3、”;產(chǎn)物中含氧官能團(tuán)C=O、C-OH、-COOH等含量逐漸增多，產(chǎn)物的親水性逐步增強(qiáng)。產(chǎn)物的拉曼光譜中G峰和D峰均寬化且增強(qiáng)，R值隨石墨氧化程度增加而逐漸增大，產(chǎn)物中未經(jīng)氧化、尺寸較大的sp2平面域的相對(duì)含量逐漸減少，產(chǎn)物的有序度遭到破壞。
　　(2)四氧化三鈷/氧化石墨烯復(fù)合催化劑的制備及相關(guān)研究
　　以系列氧化石墨烯為前軀體，合成了Co3O4/mGO（包括Co3O4/mGO-1、Co3O4/mGO-2和Co3O4/mGO

4、-3）納米復(fù)合催化劑。相同實(shí)驗(yàn)條件下對(duì)目標(biāo)污染物AO7進(jìn)行降解實(shí)驗(yàn)。催化劑降解性能強(qiáng)弱為Co3O4/mGO-3＞Co3O4/mGO-2＞Co3O4/mGO-1。XPS等表征結(jié)果表明，催化劑的催化活性與載體的氧化程度有關(guān)。不同Co3O4負(fù)載量的催化劑的性能強(qiáng)弱為Co3O4-3/GO＞Co3O4-2/GO＞Co3O4-1/GO＞Co3O4-4/GO＞Co3O4-5/GO。說(shuō)明當(dāng)載體氧化程度一定時(shí)，最適負(fù)載量的催化劑會(huì)對(duì)降解反應(yīng)起到更好的效果

5、。同時(shí)，Co-OH復(fù)合物的的形成為非均相催化PMS產(chǎn)生硫酸根自由基起到了很好的促進(jìn)作用，兩者之間存在著協(xié)同作用。
　　(3)Co3O4/N-GO/PMS催化體系的相關(guān)研究
　　水熱法進(jìn)一步制備出復(fù)合催化劑Co3O4/N-GO。相同的實(shí)驗(yàn)條件下，AO7降解實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明催化劑Co3O4/N-GO性能比Co3O4/mGO-3好。說(shuō)明N的引入將增強(qiáng)Co和GO的結(jié)合能，有助于其與鈷離子配位從而有利于Co3O4的形成。無(wú)機(jī)鹽離子對(duì)復(fù)合催