Mg2Si熱電材料與Cu電極的制備及性能演化.pdf

1、Mg2Si基熱電材料是一種工作在中溫區(qū)域的熱電材料，具有輕質(zhì)、環(huán)保、組成元素豐富、性能優(yōu)良等特點(diǎn)，是理想的中溫區(qū)域發(fā)電的熱電材料。要從鎂硅基熱電材料發(fā)展到可用的鎂硅基熱電器件，電極與熱電材料的連接界面在工作溫度運(yùn)行下的穩(wěn)定性、熱應(yīng)力匹配和界面電阻等都將對(duì)熱電發(fā)電器件的性能和可靠性產(chǎn)生重要的影響。因此，設(shè)計(jì)制備出優(yōu)良的鎂硅基熱電器件電極，研究鎂硅基熱電材料與電極界面間高溫穩(wěn)定性與可靠性對(duì)發(fā)展鎂硅基熱電發(fā)電器件制備技術(shù)具有重要意義。

2、　　為了選擇較好制備工藝的本體Mg2Si熱電材料，以對(duì)其基礎(chǔ)材料與電極連接在中高溫下界面演變規(guī)律進(jìn)行基礎(chǔ)科學(xué)研究，系統(tǒng)研究了合成溫度及合成壓力對(duì)Mg2Si熱電性能的影響。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，樣品密度隨燒結(jié)溫度和壓力升高而升高，載流子濃度隨著燒結(jié)溫度和壓力的升高而升高。在不同壓力（50MPa、80MPa、120MPa）相同溫度（590℃）下制備Mg2Si，合成壓力為80MPa的功率因子最高為5.33×10-5Wm-1K-2。在不同溫度（640℃、6

3、90℃、740℃、780℃），相同壓力（50MPa）下制備Mg2Si，在合成溫度為780℃下功率因子最高為1.82×10-4Wm-1K-2。
　　選用適合Mg2Si熱電材料的電極，通過(guò)對(duì)比不同金屬材料分析，Cu的物理化學(xué)性質(zhì)較好，可能為合適的電極。為了了解Cu電極與Mg2Si結(jié)合后連接界面隨溫度及時(shí)間的變化規(guī)律，將樣品在不同溫度，不同時(shí)間下退火。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，在SPS燒結(jié)后，在連接處形成了一層中間反應(yīng)層，經(jīng)測(cè)定為Cu-Mg-Si三種元

4、素的化合物。在500℃退火不同時(shí)間后，界面形態(tài)穩(wěn)定，連接良好。為了了解中間層的相組成和性質(zhì)，采用中間層點(diǎn)掃比例混合燒結(jié)后發(fā)現(xiàn)該中間層為Cu5Mg2Si和Cu1.44MgSi0.56的混合物，該中間層電性能和熱性能都較好。
　　對(duì)Cu電極與Mg2Si熱電材料連接后在500℃下退火不同時(shí)間的的性能進(jìn)行整體研究。采用四探針?lè)▽?duì)Cu電極與Mg2Si熱電材料的連接界面進(jìn)行接觸電阻測(cè)試，接觸電阻與Mg2Si電阻均隨著退火時(shí)間的增長(zhǎng)而增長(zhǎng)，未退

5、火時(shí)，接觸電阻為0.08Ω，退火72h后，接觸電阻增長(zhǎng)為分0.9Ω。對(duì)Cu電極與Mg2Si熱電材料的連接后熱傳導(dǎo)進(jìn)行測(cè)試，結(jié)果發(fā)現(xiàn)，理論熱擴(kuò)散系數(shù)與實(shí)驗(yàn)值相差為4mm2s-1左右。在500℃下分別退火不同時(shí)間后發(fā)現(xiàn)，熱擴(kuò)散系數(shù)隨著退火時(shí)間增長(zhǎng)而下降。對(duì)Cu電極與Mg2Si熱電材料的連接界面進(jìn)行剪切性能測(cè)試，剪切強(qiáng)度隨著退火時(shí)間的增長(zhǎng)而降低，退火72h后的剪切強(qiáng)度相對(duì)于退火前剪切強(qiáng)度降低了44％。為了了解在更高溫度下Cu電極與Mg2Si界