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文檔簡介
1、“預(yù)有序是否存在?”這一極富有爭議性的科學(xué)難題不僅僅存在于高分子體系,在其他凝聚態(tài)體系如膠體、液晶中也同樣存在。完美的晶體包含了分子內(nèi)有序以及分子間有序(取向有序和位置有序)。如果預(yù)有序存在,可以預(yù)見的是:預(yù)有序結(jié)構(gòu)將會包含了其中的一到兩種有序。在針對誘導(dǎo)期的相關(guān)研究中,小角X射線散射,傅里葉紅外光譜等實驗結(jié)果顯示在結(jié)晶開始之前的誘導(dǎo)期內(nèi),分子鏈己開始損失部分構(gòu)象熵,首先形成分子內(nèi)有序,進而分子間耦合形成分子間有序。如果從無序到有序存在
2、預(yù)有序過程。那么從邏輯上講,在晶體生長的前端,分子鏈從無序到形成規(guī)整的晶體排列也會存在預(yù)有序。如果能確定晶體的生長前端的位置,我們便可以預(yù)知預(yù)有序發(fā)生的地點(假如預(yù)有序存在的話)。此時結(jié)合微區(qū)分析的技術(shù)特點,便可直接確定生長前端的分子圖像,直接回答:“預(yù)有序是否存在?”這一長期困擾科學(xué)界的難題。
基于以上分析思路,我們以生長中的等規(guī)聚丙烯球晶為模型體系,利用微焦點X射線衍射以及顯微紅外譜學(xué)成像作為研究手段,獲得生長中的等規(guī)
3、聚丙烯球晶樣品的晶體以及構(gòu)象有序的空間分布,描繪出球晶的生長前端的分子圖像,直接回答了“預(yù)有序是否存在?”這一科學(xué)難題。主要的研究工作及結(jié)論如下:
(1)建立和發(fā)展同步輻射顯微紅外與微聚焦X射線衍射的原位研究高分子晶體生長的方法學(xué);
(2)以等規(guī)聚丙烯為模型體系,利用微聚焦X射線衍射確定了生長中球晶的真實邊界。在獲得了真實邊界信息的基礎(chǔ)上,利用顯微紅外成像研究了生長前端的分子有序行為。實驗結(jié)果顯示:在晶體生長
4、前端,存在構(gòu)象有序鏈段。偏振紅外成像進一步證明構(gòu)象有序鏈段存在取向有序的特點,基于此,發(fā)現(xiàn)了晶體生長前端預(yù)有序存在的直接證據(jù),并描繪出預(yù)有序的分子圖像。
(3)球晶的生長包含兩種晶體生長前端,一種是撐起球晶框架的dominant片晶的生長前端,另一中是框架內(nèi)填充過程的subsidiary片晶的生長前端,我們基于顯微紅外成像結(jié)果,通過定量化計算,發(fā)現(xiàn)在subsidiary片晶的生長前端也存在預(yù)有序行為。
(4)
5、流動場誘導(dǎo)結(jié)晶,長久以來存在一科學(xué)難題:宏觀外場參數(shù)與分子鏈所感受的外場應(yīng)力之間存在錯位。換言之,即無法將外場功定量準確地耦合到單根分子鏈上。這一錯位直接導(dǎo)致了無法實現(xiàn)定量模型的建立。針對該難題,區(qū)別于宏觀的流動場加載方式,本論文設(shè)計了雙結(jié)晶性兩嵌段共聚物左旋聚乳酸-b-氧化乙烯嵌段共聚物(PLLA-b-PEO)模型體系,通過PLLA來對共價鍵連接的另一端的PEO施加均勻的單分子力拉伸作用。借此從分子尺度研究了拉伸誘導(dǎo)結(jié)晶行為。
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