氣固流化床內(nèi)顆粒團(tuán)聚模式及調(diào)控機(jī)理的研究.pdf

1、顆粒聚團(tuán)是流化床氣相聚合反應(yīng)器中典型的介尺度結(jié)構(gòu)，其形成演化規(guī)律一直都是研究熱點(diǎn)。本文創(chuàng)新性地使用電磁感應(yīng)加熱技術(shù)加熱具有核殼結(jié)構(gòu)的石蠟/石墨復(fù)合顆粒并控制發(fā)熱速率，利用石蠟受熱易粘結(jié)的特性，在冷模實(shí)驗(yàn)中模擬流化床反應(yīng)器內(nèi)的顆粒團(tuán)聚過(guò)程，快速固化捕捉顆粒聚團(tuán)。進(jìn)而取樣分析顆粒聚團(tuán)質(zhì)量、形貌及聚團(tuán)內(nèi)顆粒粒徑分布，結(jié)合使用壓力傳感器在線檢測(cè)顆粒團(tuán)聚過(guò)程中床層壓降、氣泡直徑等參數(shù)的變化，研究顆粒聚團(tuán)的形成演化規(guī)律和調(diào)控機(jī)制。本文將顆粒團(tuán)聚模式

2、區(qū)分為漸變式團(tuán)聚和突變式團(tuán)聚，實(shí)驗(yàn)測(cè)定了操作參數(shù)對(duì)這兩種團(tuán)聚模式的影響規(guī)律，建立了描述漸變式團(tuán)聚的群體平衡模型;重點(diǎn)研究了粒徑和液含量及操作參數(shù)耦合控制下的顆粒突變式團(tuán)聚行為，提出了液含量、床層溫度與顆粒聚團(tuán)質(zhì)量的關(guān)系圖，可以指導(dǎo)顆粒聚團(tuán)的定向調(diào)控，有助于氣相聚合反應(yīng)器的放大設(shè)計(jì)和安全運(yùn)行。本文的主要研究結(jié)論包括:
　　1.建立了基于電磁感應(yīng)的氣固反應(yīng)模擬裝置，并對(duì)其性能進(jìn)行了評(píng)價(jià)，證實(shí)了電磁感應(yīng)加熱石蠟/石墨復(fù)合顆粒用于模擬聚合

3、過(guò)程中顆粒反應(yīng)放熱的可行性。研究發(fā)現(xiàn)，通過(guò)改變顆粒的石蠟/石墨質(zhì)量比、粒徑等顆粒性質(zhì)以及電磁感應(yīng)加熱功率等，可實(shí)現(xiàn)氣固反應(yīng)模擬裝置床層溫升速率的可控調(diào)節(jié);在固定床模擬裝置中，床層徑向溫度分布不均勻，溫度由壁面向中心逐漸遞減，相比固定床模擬裝置，流化床模擬裝置的床層溫升均勻性大幅提高;石蠟/石墨復(fù)合顆粒的感應(yīng)放熱量范圍涵蓋了乙烯平均聚合熱，通過(guò)電磁感應(yīng)加熱石蠟/石墨復(fù)合顆?？梢阅M顆粒聚合反應(yīng)放熱。
　　2.在基于電磁感應(yīng)加熱的氣固

4、反應(yīng)模擬裝置中，成功模擬了顆粒漸變式團(tuán)聚和突變式團(tuán)聚過(guò)程，獲得了操作參數(shù)對(duì)顆粒漸變式團(tuán)聚及突變式團(tuán)聚過(guò)程的影響規(guī)律，并建立了描述漸變式團(tuán)聚的群體平衡模型。研究發(fā)現(xiàn)，對(duì)于顆粒漸變式團(tuán)聚，隨著溫升速率的增大、流化氣速的減小，顆粒漸變式團(tuán)聚速率常數(shù)增大;對(duì)于顆粒突變式團(tuán)聚，隨著電磁感應(yīng)加熱時(shí)間的延長(zhǎng)、流化氣速的減小、溫升速率的增大，流化床內(nèi)產(chǎn)生的顆粒聚團(tuán)質(zhì)量、尺寸以及顆粒聚團(tuán)的生成速率均大幅增大。
　　3.在基于電磁感應(yīng)加熱的氣固反應(yīng)模

5、擬裝置中，實(shí)現(xiàn)了顆粒聚團(tuán)的快速固化捕捉，建立了突變式顆粒團(tuán)聚過(guò)程的表征方法，揭示了粒徑對(duì)顆粒突變式團(tuán)聚行為的影響規(guī)律。研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)顆粒聚團(tuán)生成時(shí)，同步出現(xiàn)整床壓降下降、氣泡直徑變小等現(xiàn)象;整床壓降的下降值可以用于顆粒聚團(tuán)質(zhì)量的定量表征;細(xì)顆粒的團(tuán)聚性能優(yōu)于粗顆粒，細(xì)顆粒-細(xì)顆粒團(tuán)聚及細(xì)顆粒-粗顆粒團(tuán)聚是發(fā)粘顆粒團(tuán)聚的主要形式;粗顆粒含量低于87.5wt％時(shí)，細(xì)顆粒-細(xì)顆粒、粗顆粒-細(xì)顆粒碰撞頻率高于粗顆粒-粗顆粒碰撞頻率;細(xì)顆粒-細(xì)顆粒

6、、細(xì)顆粒-粗顆粒碰撞后團(tuán)聚的概率高于粗顆粒-粗顆粒。
　　4.揭示了不同操作條件下顆粒聚團(tuán)質(zhì)量隨液含量的增大存在的三種變化規(guī)律，并提出了基于相對(duì)固橋力Fr的顆粒聚團(tuán)穩(wěn)定存在判據(jù)和液含量、床層溫度與顆粒聚團(tuán)質(zhì)量的關(guān)系圖，用于指導(dǎo)顆粒聚團(tuán)的定向調(diào)控。研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)固橋力大于其他作用力的合力時(shí)，固橋可穩(wěn)定形成，顆粒聚團(tuán)穩(wěn)定存在;固橋力的相對(duì)值Fr受操作條件及液含量的影響較大，其他作用力的合力隨液含量的的變化相對(duì)較小，在0.95m/s的流化