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1、近年來,能源和環(huán)境的問題日益突出,為了保護(hù)和改善我們的生存環(huán)境,政府著重推進(jìn)新能源行業(yè),特別是新能源汽車行業(yè)的發(fā)展。這就對(duì)新能源電動(dòng)汽車的核心技術(shù)-電池技術(shù),尤其是鋰離子電池的性能提出了更高的要求。鋰離子電池在電極/電解液界面形成的固體電解質(zhì)相界面膜對(duì)電池的主要性能(循環(huán)性能、安全性能和不可逆容量等)有著關(guān)鍵性的影響。選擇合適的電解液成膜添加劑,促進(jìn)電極表面形成能夠提高鋰離子電池性能的SEI膜是改善電池性能最簡(jiǎn)單、經(jīng)濟(jì)的手段之一。本文提
2、出將 TBHQ,BHT和茶多酚(TP)等抗氧化劑用作鋰電池反應(yīng)型成膜添加劑,深入研究了其對(duì)鋰電池石墨電極電化學(xué)性能的影響機(jī)理,為豐富反應(yīng)型成膜添加劑種類和理解其理論意義做出了一定的貢獻(xiàn)。本文同時(shí)對(duì)石墨電極片的厚度對(duì)其電化學(xué)阻抗譜(EIS)特征的影響進(jìn)行探究,并嘗試對(duì)其機(jī)制進(jìn)行理論解釋。測(cè)試手段包括充放電測(cè)試、循環(huán)伏安法、電化學(xué)阻抗譜、掃描電子顯微鏡等,實(shí)驗(yàn)主要內(nèi)容和結(jié)論如下:
?。?)模擬結(jié)果表明:在電極片較薄時(shí),中頻區(qū)的與鋰離
3、子在多孔電極孔隙中傳輸過程相關(guān)的斜線并不明顯,隨著電極片厚度的增大,中頻區(qū)逐漸出現(xiàn)一條明顯的斜線,實(shí)驗(yàn)結(jié)果與此能很好地吻合。因此可得出,石墨電極在3.0 V~1.0 V電位區(qū)間出現(xiàn)的中頻區(qū)域斜線與電極片的厚度相關(guān),即可歸因于鋰離子在多孔電極中的運(yùn)輸過程。
?。?)在空白電解液中添加抗氧化劑TBHQ可以顯著改善鋰電池石墨電極的電化學(xué)性能,因此其可以成為一種新型的反應(yīng)型成膜添加劑。CV結(jié)果表明, TBHQ在含量較低時(shí)在首次嵌鋰的整個(gè)
4、電位范圍內(nèi)并沒有先于溶劑分子在電極界面發(fā)生還原分解的過程,這與反應(yīng)型添加劑理論相符。充放電結(jié)果顯示,石墨電極在添加0.1 wt%TBHQ的電解液中的100周后容量保持率可以達(dá)到96.4%,充電容量為342.6 mAh·g-1明顯高于在空白電解液中的95.4%,303.4 mAh·g-1。EIS和SEM結(jié)果揭示了在添加0.1 wt% TBHQ的電解液中石墨電極表面形成的SEI膜與空白電解液中相比更加的薄、光滑和致密。
?。?)在1
5、 mol·L-1 LiPF6-EC+DEC+DMC電解液中分別添加5 wt%、10 wt%以及15 wt%的抗氧化劑BHT對(duì)鋰電池石墨電極會(huì)產(chǎn)生了一定的消極影響,抗氧化劑BHT并不適合作為一種添加劑應(yīng)用于鋰離子電池體系中。CV結(jié)果顯示,抗氧化劑BHT的添加對(duì)電解液的還原分解在產(chǎn)生了一定程度上的抑制。充放電結(jié)果顯示,在添加BHT的電解液中石墨電極的充放電容量有所衰減,但隨著添加劑含量的增加其容量保持率從84.4%(5wt% BHT)提高到
6、94%(15wt%BHT)。電化學(xué)阻抗譜的測(cè)試結(jié)果表明,BHT的添加雖然可以穩(wěn)定SEI膜,但其形成的SEI膜阻值過大(0.7 V時(shí)增加了74.5%),不利于鋰離子的嵌入和脫出。
?。?)在 EC基電解液中添加飽和的抗氧化劑茶多酚(TP)可以明顯改善石墨電極的電化學(xué)性能,其有可能作為一種反應(yīng)型成膜添加劑應(yīng)用于鋰離子電池中。CV測(cè)試結(jié)果符合反應(yīng)型成膜添加劑的原理。充放電結(jié)果顯示,TP作為添加劑的添加可以大幅度的提高充放電的容量并保持
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