基于磷鉬鎢雜多酸的黃嘌呤電化學(xué)傳感器的研究.pdf

1、近些年，生物小分子的電化學(xué)分析及其性能的研究受到廣泛關(guān)注。本文通過層接層自組裝與電沉積相結(jié)合的方法制備了兩種基于磷鉬鎢雜多酸的電化學(xué)傳感器用于高效檢測黃嘌呤(XA)及其代謝產(chǎn)物尿酸(UA)。利用掃描電子顯微鏡(SEM)、能量色散X射線光譜(EDS)和X射線光電子能譜(XPS)等技術(shù)對這兩種納米復(fù)合物的表面形貌和結(jié)構(gòu)進(jìn)行了系統(tǒng)研究。之后，利用差分脈沖伏安法(DPV)、電化學(xué)阻抗(EIS)和循環(huán)伏安法(CV)研究了兩種納米復(fù)合物對于黃嘌呤和

2、尿酸的電催化性能，并進(jìn)一步探究了這兩種納米復(fù)合物應(yīng)用于真實(shí)樣品測試的可行性，具體內(nèi)容如下:
　　1、制備了基于Keggin型磷鉬鎢雜多酸(PMo6W6)、二氧化鈰(CeO2)、鉑納米粒子和還原型氧化石墨烯(RGO)的無酶納米復(fù)合物PMo6W6/RGO-CeO2@Pt，并探究了該復(fù)合物對同時檢測XA和UA的電化學(xué)傳感性質(zhì)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，CeO2@Pt、RGO和PMo6W6三者的協(xié)同效應(yīng)增強(qiáng)了同時電催化XA和UA氧化反應(yīng)的活性。在0.

3、1M(pH=6.0)PBS中，以PMo6W6/RGO-CeO2@Pt納米復(fù)合物為基礎(chǔ)構(gòu)建的電化學(xué)傳感器對同時檢測UA和XA的線性范圍分別為4.43×10-7M～4.52×104M和1.25×10-7M～5.73×10-4M，相應(yīng)的檢測限(S/N=3)分別為5.13×10-8M和1.34×10-8M。同時，該傳感器具有優(yōu)異的測試穩(wěn)定性和長期穩(wěn)定性，且對于常見的共存干擾物質(zhì)抗壞血酸、多巴胺和次黃嘌呤均表現(xiàn)出了優(yōu)異的抗干擾性。此外，PMo6W

4、6/RGO-CeO2@Pt納米復(fù)合物被成功地應(yīng)用于尿液中黃嘌呤和尿酸的同時檢測，二者的回收率均在合理的誤差范圍內(nèi)。
　　2、構(gòu)筑了以還原型氧化石墨烯(RGO)、二茂鐵(Fc)和Keggin型磷鉬鎢雜多酸(PMo6W6)為活性組分的Fc-PMo6W6/RGO納米復(fù)合物。通過差分脈沖伏安(DPV)實(shí)驗(yàn)證明Fc-PMo6W6/RGO納米復(fù)合物對于XA的氧化反應(yīng)具有良好的電催化性能，同時通過該方法優(yōu)化了Fc-PMo6W6/RGO納米復(fù)合物

5、電催化XA氧化反應(yīng)的實(shí)驗(yàn)條件，包括緩沖溶液的pH值、掃速、電沉積時間等。通過電化學(xué)阻抗譜(EIS)證明了納米復(fù)合物Fc-PMo6W6/RGO具有較小的電子轉(zhuǎn)移電阻和較高的電子傳輸速率。另外，在最佳pH(pH=6.0)體系中，以Fc-PMo6W6/RGO納米復(fù)合物為基底搭建的電化學(xué)傳感器在常見干擾物質(zhì)（如尿酸、抗壞血酸、多巴胺和次黃嘌呤）共存情況下，能夠選擇性的檢測黃嘌呤(XA)。所搭建傳感器的響應(yīng)電流隨著XA濃度呈現(xiàn)線性增加的范圍是5×