有機(jī)膨潤(rùn)土等離子體改性及其對(duì)典型VOCs的吸附性能研究.pdf

1、近年來(lái)，中國(guó)的霧霾問題受到了廣泛關(guān)注。研究發(fā)現(xiàn)二次有機(jī)氣溶膠是形成霧霾的重要因素，而揮發(fā)性有機(jī)物(VOCs)的排放則是形成二次有機(jī)氣溶膠的主要原因。因此，VOCs治理勢(shì)在必行。吸附法是VOCs治理過程中應(yīng)用最為廣泛的方法。然而，常用的吸附劑如活性炭存在再生難度大、吸附成本高、伴隨二次污染等問題。
　　煅燒后的有機(jī)膨潤(rùn)土(PCH-calcination)是一種對(duì)VOCs具有良好吸附作用的吸附劑，然而其制備過程能耗高、耗時(shí)長(zhǎng)，易導(dǎo)致有

2、機(jī)膨潤(rùn)土層間和孔道塌陷影響其吸附性能。因此，本文在有機(jī)膨潤(rùn)土傳統(tǒng)煅燒制備方法的基礎(chǔ)上，重點(diǎn)研究了有機(jī)膨潤(rùn)土等離子體改性的新型制備方法。首先研究了PCH-calcination對(duì)典型VOCs的吸附性能，優(yōu)化有機(jī)膨潤(rùn)土制備方法，為等離子體改性奠定研究基礎(chǔ);之后重點(diǎn)研究了等離子體放電參數(shù)和放電條件對(duì)有機(jī)膨潤(rùn)土改性效果的影響，并從物化特性對(duì)改性機(jī)理進(jìn)行了深入的分析。
　　研究結(jié)果表明PCH-calcination的吸附性能跟陽(yáng)離子表面活性

3、劑的碳鏈長(zhǎng)度有關(guān)，十六烷基三甲基溴化銨(CTMAB)制備的有機(jī)膨潤(rùn)土在煅燒后比表面積達(dá)到608.3 m2/g，對(duì)環(huán)己酮的吸附量達(dá)到129mg/g;PCH-calcination的吸附性能與陽(yáng)離子表面活性劑的添加量呈正相關(guān)，然而當(dāng)膨潤(rùn)土與陽(yáng)離子表面活性劑的配比≥1∶2時(shí)，環(huán)己酮吸附量提高不明顯;PCH-calcination對(duì)環(huán)己酮的吸附性能與制備過程中柱撐劑的添加量有關(guān)，當(dāng)柱撐劑與膨潤(rùn)土的配比在1∶120時(shí)，其煅燒后對(duì)環(huán)己酮的吸附量最大

4、。另外，研究結(jié)果表明吸附溫度越高，PCH-calcination對(duì)環(huán)己酮的吸附量越小;初始吸附速率隨著環(huán)己酮流量的增大而增加;PCH-calcination對(duì)環(huán)己酮的吸附量隨著環(huán)己酮濃度增加而增加。綜上所述，本實(shí)驗(yàn)優(yōu)選出有機(jī)膨潤(rùn)土的制備方法和吸附方法為:CTMAB配比為1∶1，柱撐劑配比為1∶120，動(dòng)態(tài)吸附過程中溫度為30℃，環(huán)己酮流量為500 mL/min，環(huán)己酮濃度為20 mg/m3。此方法作為等離子體改性有機(jī)膨潤(rùn)土及其吸附性能研

5、究的基本條件。
　　在等離子體改性有機(jī)膨潤(rùn)土過程中，放電時(shí)間、放電間隙、初始放電電壓和正負(fù)電暈等放電參數(shù)都會(huì)影響有機(jī)膨潤(rùn)土的吸附性能。研究結(jié)果表明等離子體改性后的有機(jī)膨潤(rùn)土(PCH-plasma)吸附性能隨著放電時(shí)間的增加先增加而后減小，放電時(shí)間從1h增加至8h，環(huán)己酮吸附量從40 mg/g上升至132 mg/g，而10h時(shí)其吸附量下降至123 mg/g。究其原因是由于PCH-plasma的比表面積和介孔孔容隨著放電時(shí)間先增加而后

6、減少，比表面積從153.5 m2/g增加至468.8 m2/g后又減少至405.0 m2/g，孔容從0.28 cm3/g增大至0.75 cm3/g后又減少至0.62 cm3/g。XPS的結(jié)果顯示PCH-plasma中碳、氧以及C=OR等官能團(tuán)對(duì)其吸附性能起到關(guān)鍵作用;放電間隙從5 mm增加至15mm，PCH-plasma對(duì)環(huán)己酮的吸附性能變好;初始放電電壓與PCH-plasma的吸附性能呈正相關(guān);而負(fù)電暈的改性效果稍好于正電暈。此外，本

7、文還研究了氧氣濃度和流量、有機(jī)膨潤(rùn)土的處理量等參數(shù)對(duì)PCH-plasma吸附性能的影響，結(jié)果顯示較高的氧氣濃度有利于有機(jī)膨潤(rùn)土的改性，當(dāng)氧氣濃度為20％時(shí)PCH-plasma對(duì)環(huán)己酮吸附量為12 mg/g，比表面積和孔容分別為142.8 m2/g和0.35 cm3/g，而當(dāng)氧氣濃度上升至100％時(shí)，吸附量提高到69 mg/g，比表面積和孔容分別增加至342.8 m2/g和0.50 cm3/g; PCH-plasma吸附性能隨著氧氣流量的