鉑及鉑基合金納米粒子網(wǎng)絡(luò)的合成及其電催化性能研究.pdf

1、全世界日益增長(zhǎng)的能源需求和環(huán)境問(wèn)題激勵(lì)著人們?nèi)ふ移渌茉椿蚰芰哭D(zhuǎn)化途徑以取代柴油、汽油等化石燃料。由于燃料電池是綠色、高效的將燃料的化學(xué)能直接轉(zhuǎn)換為電能的發(fā)電裝置，因此，燃料電池技術(shù)被認(rèn)為是未來(lái)最有希望的動(dòng)力源泉之一。燃料電池常以Pt為催化劑，然而，Pt易被毒化、價(jià)格昂貴等因素限制了其實(shí)際應(yīng)用，因此，研究抗中毒、高活性的電催化劑是目前亟需解決的問(wèn)題。當(dāng)前，最有發(fā)展?jié)摿Φ拇呋瘎┦荘t基二元納米結(jié)構(gòu)。例如Pt基合金（Pt-Co、Pt-Ni

2、）已被證實(shí)能有效提高催化劑的抗中毒能力和催化活性。相對(duì)于實(shí)心的納米結(jié)構(gòu)，多孔或者網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的金屬和合金憑借其高表面積、低密度及高氣透性而具有較好的物理與化學(xué)性能，引起了研究者的廣泛關(guān)注。盡管一些方法已被用來(lái)合成空心或網(wǎng)絡(luò)的Pt基納米材料，然而這些方法通常需要復(fù)雜的多步反應(yīng)、苛刻的反應(yīng)條件，且合成路線僅適用于一或兩種金屬，或者需要利用模板，耗時(shí)較長(zhǎng)。因此，發(fā)展簡(jiǎn)單、普適的室溫快速合成網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的鉑及鉑基合金納米材料并開(kāi)展其電催化性能研究是十分

3、必要的。
　　為了降低燃料電池常用催化劑的成本，提高其電催化性能，本論文開(kāi)展了以乙二醇（簡(jiǎn)稱EG）輔助的室溫液相快速共還原法制備了Pt納米粒子網(wǎng)絡(luò)（PtNN）及組成可控的Pt基合金納米粒子網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的催化劑，通過(guò)SEM等說(shuō)明合成的網(wǎng)絡(luò)是由粒徑小于10nm的形貌不規(guī)則的顆粒連接成的，并采用電化學(xué)測(cè)試表明Pt基合金的組成能夠影響其對(duì)有機(jī)小分子的電氧化和對(duì)氧還原（ORR）的活性。研究成果如下：
　　1、室溫下用EG輔助的CTAB/水

4、/氯仿兩相共還原法合成了PtNN及可控組成的Pt-Ni合金納米粒子網(wǎng)絡(luò)（Pt-NiNN）結(jié)構(gòu)的催化劑。在Pt/C、PtNN及不同組成的Pt-NiNN中，Pt1.5NiNN對(duì)甲醇、甲酸的電氧化活性和穩(wěn)定性是最好的，而Pt2NiNN對(duì)ORR活性是最高的。
　　2、通過(guò)改進(jìn)方案，室溫下用EG輔助的共還原法合成了PtNN及組成可調(diào)的Pt-Pd合金納米粒子網(wǎng)絡(luò)（Pt-PdNN）催化劑。其中Pt0.80Pd0.20NN對(duì)乙醇氧化的活性和穩(wěn)定性