長江口及其鄰近海域溶解有機氮的生物可利用性及其在赤潮爆發(fā)過程中的作用研究.pdf

1、溶解有機氮(DON)是近海海洋系統(tǒng)中最大的氮儲庫，其構成和生物可利用性對近海生態(tài)系統(tǒng)中浮游植物種群和豐度具有重要影響。長江口及其鄰近海域是世界上富營養(yǎng)化污染最為嚴重的海域之一，近些年春、夏季連年爆發(fā)大規(guī)模赤潮，并呈現(xiàn)出硅藻赤潮向甲藻赤潮演替的現(xiàn)象。氮是維持赤潮發(fā)生規(guī)模的決定性因素之一，研究其來源、轉化以及其在赤潮爆發(fā)過程中的作用，是闡明該海域富營養(yǎng)化形成和赤潮發(fā)生機制的重要科學問題。然而，目前對該海域氮的來源和生物地球化學過程的研究主要

2、側重于溶解無機氮(DIN)，而對DON的生物可利用性及其在赤潮爆發(fā)中的作用尚缺乏深入研究。本論文以長江口及其鄰近海域為研究對象，綜合應用歷史資料收集、現(xiàn)場調查、室內試驗與現(xiàn)場培養(yǎng)試驗及15N同位素標記培養(yǎng)試驗方法，系統(tǒng)研究了2011～2014年間該海域DON及其中氨基酸和尿素的長江輸入通量和時空分布特征，以氨基酸的構成和豐度為指標評價該海域不同季節(jié)特別是春末夏初甲藻赤潮爆發(fā)期間DON的生物可利用性潛力，確定該海域典型赤湖藻對DON及其組

3、分尿素和氨基酸的吸收利用動力學特性，初步探討DON在該海域大規(guī)模甲藻爆發(fā)和維持中的營養(yǎng)作用機制。論文的主要研究結果如下:
　　1、長江輸入東海的溶解有機氮的構成、通量和生物可利用性
　　1)2011～2014年長江大通站DON濃度與長江徑流量呈負相關，表現(xiàn)出春冬季高、夏秋季低的變化特征。其濃度在10.25～90.52μmol·L-1之間，占溶解態(tài)總氮(TDN)比例為7.40～50.89％。其中，具有較高生物可利用性組分包括尿

4、素、自由態(tài)氨基酸(DFAA)、結合態(tài)氨基酸(DCAA)平均占DON的氮摩爾分數(shù)分別為19.1、0.6、4.2％。
　　2)長江DON輸入通量為43.54萬噸/年，約占TDN年輸入通量的20％。其中，尿素、DFAA、DCAA年輸入氮通量分別為6.62、0.25和1.64萬噸/年，分別占DON年通量的15.21、0.57、3.78％。
　　3)總溶解態(tài)氨基酸(TDAA)占DOC的氮摩爾比例(TDAA(％DOC))和氨基酸降解(D

5、I)指數(shù)均表明，長江水體中DON具有較高的生物可利用性潛力，且呈現(xiàn)且呈現(xiàn)春季和夏季相對高、秋季和冬季相對低的變化特征。
　　2、長江口及其鄰近海域溶解有機氮的時空分布特征和生物可利用性潛力評價1)通過分析2002、2010和2014年歷史數(shù)據現(xiàn)場調查數(shù)據表明，研究海域DON濃度及其在TDN中占比較高，平均在50％以上，且呈現(xiàn)秋季高、春季和夏季低的變化特征。受長江徑流輸入和浮游植物自身共同影響，DON濃度基本呈現(xiàn)近岸高，外海低和北部

6、高、南部低的平面分布特征;而DON/TDN則呈現(xiàn)外海高、近岸低的分布特征。
　　2) DON中具有高生物可利用性組分尿素和TDAA的含量較高。其中，2014年春季調查海域尿素和TDAA平均濃度分別達到0.84±0.33μmol· L-1和0.96±0.74μmol· L-1，平均占DON的氮摩爾比例分別26.49±14.14％和17.73±12.01％;秋季尿素和TDAA平均濃度分別為0.98±0.28μmol· L-1和0.67

7、±0.32μmol·L-1，占DON的氮比例分別為40.42±16.14％和15.50±8.70％。
　　3)基于現(xiàn)場培養(yǎng)試驗，以TDAA(％DON)為指標，確定了研究海域具有生物可利用性的DON(Bio-DON)的含量。其中，2014年春季調查海域Bio-DON濃度和Bio-DON/DON比值分別達到2.76±1.82μmol·L-1和44.84±26.69％，秋季則分別達到1.94±1.08μmol·L-1和41.43±23.

8、62％。
　　4)基于15N同位素標記現(xiàn)場培養(yǎng)實驗，估算了不同研究海域夏季和秋季不同形態(tài)氮包括NO3-N、尿素、DFAA和DON的吸收速率及其在海域的周轉時間。夏季該海域NO3-N、尿素、DFAA及DON的吸收速率分別是13.05±8.88、15.81±3.00、10.62±4.64、45.44±18.32nmolN1-1 h-1，周轉時間分別為228.82±243.45、3.64±0.49、3.22±1.35、13.58±8.1

9、0d;秋季該海域NO3-N、尿素、DFAA絕對吸收速率分別是16.18±1.89、4.20±1.44、1.94±0.55nmolN l-1 h-1，周轉時間分別為134.88±31.33、16.79±7.15、23.31±6.28d。
　　3、DON在長江口及其鄰近海域赤潮爆發(fā)過程中的作用及其機制探討
　　1)通過室內和現(xiàn)場15N同位素培養(yǎng)試驗，確定了研究海域典型赤潮肇事種中肋骨條藻（Skeletonema costatum

10、）和東海原甲藻（Prorocentrum donghaiense）對NO3-N、尿素、DFAA和DON的吸收利用動力學特征。2種藻均可以利用NO3-N、尿素、DFAA和DON不同形態(tài)的氮，且對不同形態(tài)氮吸收都符合米氏方程。而且發(fā)現(xiàn)東海原甲藻對NO3-N和尿素較中肋骨條藻更有競爭優(yōu)勢，而中肋骨條藻對氨基酸和DON的吸收較東海原甲藻更有優(yōu)勢。
　　2)基于生物培養(yǎng)實驗確定的具有生物可利用性的DON(Bio-DON)，調查海域表層Bio

11、-DON平均濃度分別在2011年春季赤潮的硅甲藻演替期(ZA斷面)、甲藻赤潮爆發(fā)期（ZB斷面）和甲藻赤潮發(fā)展期（ZC斷面）下降了4.93、7.60、6.87μnol·L-1，占總可被生物利用的TDN的50％以上;其中，DON組分中表層尿素、DFAA和DCAA含量都顯著下降，降幅分別達到68.75、27.61和23.02％，29.81（中層）、47.67和37.96％，29.33、45.41和64.61％。
　　3)綜合上述結果分析