新型水溶性熒光碳點的制備、性質(zhì)及其應(yīng)用研究.pdf

1、碳量子點簡稱碳點（Carbon dots縮寫為CDs），作為一種新型的“零維”發(fā)光碳納米材料，其優(yōu)越的光學(xué)性能、良好的化學(xué)穩(wěn)定性和生物相容性等，使其在分析檢測領(lǐng)域得到廣泛關(guān)注和應(yīng)用。同時，尋找價格低廉與環(huán)境友好的碳源，發(fā)展簡易綠色的合成方法，有利于促進(jìn)碳點應(yīng)用的實用化?；谏鲜鲈?，我們開展了對新型熒光碳點的制備、性質(zhì)、及其分析傳感應(yīng)用的相關(guān)研究。本論文從碳點實際應(yīng)用的目的出發(fā)，篩選合適的碳源合成具有不同特性的熒光碳點，探究碳源、制備工

2、藝等對碳點熒光性能的影響，通過各種表征手段考察碳點的形成機(jī)制、形貌結(jié)構(gòu)、化學(xué)結(jié)構(gòu)、穩(wěn)定性及光學(xué)特性，分析碳點的理化特征與其光學(xué)性能的關(guān)系。并在此基礎(chǔ)上，將其應(yīng)用于熒光分析傳感。主要研究內(nèi)容如下：
　　1.以尿素和丙二酸為原料水熱法一步合成碳點用于苦味酸檢測
　　以丙二酸和尿素分別作為碳源和氮源，通過一步水熱法合成發(fā)藍(lán)色熒光的水溶性碳點。實驗考察了水熱的時間、溫度及丙二酸和尿素的摩爾比對碳點性質(zhì)的影響，以期得到性能最優(yōu)的碳點。

3、碳點的形貌尺寸、組成成分以及光學(xué)性能通過高分辨率透射電鏡、傅里葉變換紅外光譜、熒光光譜、紫外可見吸收光譜等表征方法得以確定。碳點的平均粒徑在2.5 nm左右，具有良好的單分散性。其表面富含的羥基、羧基及氨基等官能團(tuán)，使碳點在水溶液中具有良好的親合性與穩(wěn)定性。在光學(xué)性質(zhì)方面，碳點表現(xiàn)出良好的吸收和發(fā)射特性，熒光量子產(chǎn)率達(dá)12.6%，其特殊的激發(fā)光依賴性與表面狀態(tài)有關(guān)。此外，該碳點還呈現(xiàn)出優(yōu)良的抗光漂白性及穩(wěn)定性。碳點的熒光能被苦味酸選擇性

4、地猝滅，并在10 s內(nèi)降到一個穩(wěn)定值，由此以碳點作為免標(biāo)記的熒光探針建立快速檢測苦味酸的方法。碳點的熒光猝滅率與苦味酸的濃度在0.1-26.5μM范圍內(nèi)呈現(xiàn)良好的線性關(guān)系，檢出限低至51 nM。同時，此探針成功地應(yīng)用于實際水樣中苦味酸的檢測。
　　2.以洋蔥汁為前驅(qū)體水熱法綠色合成熒光碳點用于pH傳感
　　本文采用綠色易得的洋蔥汁作為前驅(qū)體，一步水熱法合成熒光碳點。高分辨率透射電鏡表征顯示碳點呈球形，顆粒分布均勻，平均粒徑為

5、3.43 0.39 nm，晶格間距為0.18 nm。由傅里葉變換紅外光譜、核磁共振光譜表征可知，碳點表面富含羥基、羧基和氨基等官能團(tuán)，以羧基為主。熒光光譜、紫外可見吸收光譜等表征表明，碳點具有良好的吸收和發(fā)射特性，在365 nm的紫外燈光下發(fā)出藍(lán)色熒光，量子產(chǎn)率為8.3%。此外，碳點出色的耐鹽性、耐熱性和抗光漂白性，可以保證其在惡劣和復(fù)雜的環(huán)境下得到廣泛的應(yīng)用。碳點的熒光強(qiáng)度會隨著pH值的改變而發(fā)生規(guī)律性的變化，該現(xiàn)象可以用于pH傳感。

6、實驗結(jié)果證明，在pH值為5.02-11.20范圍內(nèi)，碳點的熒光強(qiáng)度隨著pH值的增加呈現(xiàn)線性降低。在pH值為2.04–12.01范圍內(nèi)，碳點的吸光度也隨著pH值的增加呈現(xiàn)線性增加，且溶液顏色也由無色變至黃色，從而實現(xiàn)了熒光、比色雙通道的方法測定pH。這一規(guī)律性的變化是由于碳點表面羧基的質(zhì)子化/去質(zhì)子化。此外，碳點作為熒光傳感器在實際水樣的pH值響應(yīng)中也得到了成功應(yīng)用。
　　3. pH響應(yīng)性熒光碳點用于溶解氨測定
　　由于氨出色