高壓固態(tài)氬中多體相互作用及其對(duì)物態(tài)方程的影響、等離子體氫的化學(xué)模型對(duì)比.pdf

1、本文介紹了兩方面的工作:高壓固態(tài)氬中多體相互作用及其對(duì)物態(tài)方程的影響和高溫高壓下等離子體氫的統(tǒng)計(jì)力學(xué)計(jì)算模型研究。
　　 氬具有相對(duì)簡(jiǎn)單的滿殼層電子結(jié)構(gòu)，這使得它成為高壓下凝聚態(tài)物質(zhì)性質(zhì)研究的典型體系;氬也是靜高壓實(shí)驗(yàn)當(dāng)中的傳壓介質(zhì)。因此，對(duì)高壓氬的量子理論研究(一)直是凝聚態(tài)物理中令人感興趣的課題之一。
　　 氫在常溫常壓下是雙原子分子，但在高溫高壓下將發(fā)生電離相變，形成等離子體。運(yùn)用量子統(tǒng)計(jì)理論和及其模擬計(jì)算結(jié)果，建

2、構(gòu)其統(tǒng)計(jì)力學(xué)的自由能模型，對(duì)于了解其高溫高壓下的屬性具有重要的意義。
　　 在高壓固態(tài)氬多體相互作用及其對(duì)物態(tài)方程的影響的研究中，本文運(yùn)用多體展開方法和超分子單、雙（三）重激發(fā)耦合簇理論(CCSD(T）)，通過對(duì)高壓固態(tài)氬中存在的大量三原子團(tuán)簇和四原子團(tuán)簇的量子化學(xué)從頭算，在較寬壓縮范圍內(nèi)得到了它們對(duì)結(jié)合能的三體、四體分量貢獻(xiàn)，并給出了它們對(duì)高壓固氬物態(tài)方程的影響。主要研究?jī)?nèi)容:fcc晶體氬中的兩體相互作用、三體相互作用、四體相

3、互作用對(duì)晶體結(jié)合能的貢獻(xiàn)，晶體的零點(diǎn)振動(dòng)能及其對(duì)物態(tài)方程的影響。我們還運(yùn)用局域密度近似(LDA)和廣義梯度近似(GGA)方法，獲得了密度泛函理論對(duì)固氬物態(tài)方程的理論預(yù)言結(jié)果。相對(duì)于超分子單、雙（三）重激發(fā)耦合簇理論的全電子波函數(shù)量子化學(xué)處理，傳統(tǒng)的密度泛函理論在描述惰性原子間相互作用，特別是范德瓦爾斯力方面存在一定困難;它對(duì)數(shù)十吉帕的壓強(qiáng)(P＜～50GPa)范圍的物態(tài)方程數(shù)據(jù)并不能給出滿意的解釋，只能對(duì)超高壓區(qū)的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)給出滿意的描述。

4、而超分子單、雙（三）重激發(fā)耦合簇理論和多體展開方法的研究結(jié)果表明，只考慮兩體相互作用時(shí)，該理論計(jì)算給出了較硬的壓縮特性;在考慮三體相互作用后理論物態(tài)方程與實(shí)驗(yàn)結(jié)果吻合很好，在壓強(qiáng)達(dá)到114GPa時(shí)理論計(jì)算僅低于實(shí)驗(yàn)值3GPa;在考慮到四體相互作用后，多體展開理論與密度泛函理論結(jié)果在50-200GPa高壓范圍內(nèi)一致。
　　 在高溫高壓下氫等離子體的統(tǒng)計(jì)物理模型的研究中，通過對(duì)等離子體的物態(tài)方程模型中全電離發(fā)生區(qū)域的氫的熱力學(xué)性質(zhì)的