多場作用下BST薄膜的相變及疇翻轉(zhuǎn)機(jī)制分析.pdf

1、由于具有優(yōu)良的性能，如鐵電性、壓電性、介電性、熱釋電性以及非線性光學(xué)等物理特性使得鐵電薄膜材料成為當(dāng)前新型功能材料研究熱點(diǎn)之一。這類材料在現(xiàn)代微電子、微機(jī)電系統(tǒng)(MEMS)、信息存儲(chǔ)等方面有著廣泛的應(yīng)用，必將成為未來微電子器件行業(yè)的材料支柱。鐵電薄膜的鐵電疇結(jié)構(gòu)及其疇變規(guī)律決定著鐵電體的物理性質(zhì)和應(yīng)用方向。在鐵電體的研究熱潮中，鐵電疇是科研工作者關(guān)心的重點(diǎn)之一，研究者主要從實(shí)驗(yàn)和理論模擬兩個(gè)角度出揭示其疇變機(jī)理。在實(shí)驗(yàn)上，壓電力顯微鏡（

2、PFM）是重要的實(shí)驗(yàn)儀器之一，利用它來觀測鐵電薄膜的疇變過程，由于該手段方法的實(shí)用性，已發(fā)展成為研究鐵電電疇結(jié)構(gòu)及其疇變演化的主要實(shí)驗(yàn)手段。理論上，非線性熱力學(xué)理論是研究鐵電相變的主要理論方法之一。盡管通過實(shí)驗(yàn)和理論手段對鐵電薄膜相變和疇變機(jī)制進(jìn)行研究已有了大量報(bào)道，但仍存在研究瓶頸：第一，復(fù)雜場對于鐵電薄膜相變的影響鮮有報(bào)道，而在實(shí)際情況下電子器件的工作環(huán)境較為復(fù)雜，因此需要結(jié)合器件的實(shí)際工作環(huán)境建立多場模型。第二，在PFM實(shí)驗(yàn)上觀測

3、到的薄膜單晶區(qū)域一般呈現(xiàn)的是更為復(fù)雜的多疇結(jié)構(gòu)而不是簡單的單疇?wèi)B(tài)，而傳統(tǒng)的單晶單疇理論模型不能準(zhǔn)確的來解釋這些真實(shí)的實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象，因此本文基于PFM觀測到的多疇疇變過程，建立非線性非力學(xué)理論模型，將實(shí)驗(yàn)與理論結(jié)合起來研究鐵電材料的疇變和相變機(jī)制。本論文的主要內(nèi)容如下：
　　(1)利用朗道徳文希爾理論，建立非線性熱力學(xué)模型研究了外延生長在正交基底的(BaxSr1-x)TiO3(BST)薄膜相圖以及物理特性。通過定量計(jì)算面內(nèi)失配應(yīng)變，引進(jìn)

4、了一個(gè)各向異性失配應(yīng)變因素u(u=S1/S2)，我們稱之為失配應(yīng)變比。將這個(gè)比值帶入到模型中進(jìn)行計(jì)算，得到了Ba0.5Sr0.5TiO3（BST50）和Ba0.6Sr0.4TiO3（BST60）薄膜的“失配應(yīng)變比-溫度”相圖和介電曲線。從我們的理論模擬結(jié)果中，我們發(fā)現(xiàn)了失配應(yīng)變比的改變可以導(dǎo)致薄膜發(fā)生鐵電相變。且失配應(yīng)變比變?yōu)檎?，?huì)誘發(fā)四方aa相更加穩(wěn)定。
　　(2)通過改進(jìn)了正交基底上的熱力勢函數(shù)，分別研究了立方基底上BST5

5、0鐵電薄膜在力場和電場同時(shí)作用以及溫度場和電場同時(shí)作用下的相圖及物理特性。首先，我們得到了力電共同作用下的電場-失配應(yīng)變相圖；其次，進(jìn)一步研究我們又計(jì)算出了溫度電共同作用下的電場-失配應(yīng)變相圖以及介電曲線。在力電共同作用下的相圖，我們可以看出，隨著力場的加入，原本只有單一電場影響的相圖相區(qū)域會(huì)發(fā)生改變，力場的增大會(huì)是薄膜更易處于僅含一個(gè)面內(nèi)極化的四方相a1c2，并且在壓應(yīng)力作用下會(huì)出現(xiàn)新相順電相，它的區(qū)域會(huì)隨著壓應(yīng)力的增大而增大。在溫度

6、電共同作用下的相圖，我們可以發(fā)現(xiàn)溫度的變化能極大的影響相圖的區(qū)域分布，并且溫度越高時(shí)，越易形成順電相；最后討論了溫度電共同作用對鐵電薄膜材料介電和壓電系數(shù)的影響，施加合適的溫度和電場有助于提高薄膜介/壓電性能。
　　(3)對傳統(tǒng)的單晶單疇模型進(jìn)行改進(jìn)并結(jié)合電場下觀測BST50的壓電相位圖，推導(dǎo)出了適用于外電場作用下的單晶多疇模型。經(jīng)過模擬計(jì)算，得到了室溫下生長在立方基底上的BST50鐵電薄膜失配應(yīng)變-外電場相圖。從模擬結(jié)果圖中可以

7、看出，外電場和失配應(yīng)變的改變都會(huì)導(dǎo)致相區(qū)域的改變，如新相的生成或相的消失。相圖中，模擬出現(xiàn)的相以及相變的外場閾值和實(shí)驗(yàn)觀測的相位圖相吻合，出現(xiàn)了不同電壓觀測下的幾種多疇?wèi)B(tài)：(1)三疇?wèi)B(tài)：c2/ac/aa疇；(2)二疇?wèi)B(tài)：r1/c2疇和c2/aa疇；(3)單疇?wèi)B(tài)：c疇。并在電場的改變下使得不同疇?wèi)B(tài)之間發(fā)生疇轉(zhuǎn)變，分析可得到BST50薄膜在外加電場作用下鐵彈疇變閾值為-120 kV/cm,-420 kV/cm和-690 kV/cm。這些理論