低維碳材料原位組裝納米Fe3O4及其非均相Fenton效能評(píng)價(jià).pdf

1、隨著高級(jí)氧化技術(shù)在工業(yè)廢水處理領(lǐng)域應(yīng)用的發(fā)展，非均相 Fenton氧化技術(shù)逐漸受到人們的關(guān)注。該技術(shù)有效地克服了傳統(tǒng) Fenton技術(shù)的諸多缺點(diǎn)，大大提高了Fenton反應(yīng)效能。本研究采用多壁碳納米管（MWCNTs）和石墨烯(RGO）等低維碳材料作為載體，通過液相沉積法，原位組裝納米Fe3O4，合成 Fe3O4/碳基非均相 Fenton催化劑，采用 X射線衍射（XRD）、傅里葉紅外光譜（FT-IR）、拉曼光譜（Raman）、掃描電子顯微

2、鏡（SEM）、透射電子顯微鏡（TEM）、比表面積（BET）、Zeta電位儀和振動(dòng)磁強(qiáng)計(jì)等表征手段對(duì)其進(jìn)行分析。以甲基橙（MO）作為目標(biāo)污染物，評(píng)價(jià) Fe3O4/碳基復(fù)合材料的非均相 Fenton反應(yīng)效能。在單因素實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)上，采用響應(yīng)曲面法（RSM）中心組合設(shè)計(jì)（CCD）對(duì)其工藝條件進(jìn)行優(yōu)化，同時(shí)對(duì)反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)做進(jìn)一步研究。
　　表征測(cè)試結(jié)果表明：在保持低維碳材料原有形態(tài)基礎(chǔ)上，成功原位構(gòu)筑納米 Fe3O4晶體，晶體結(jié)晶度良好，粒徑

3、均勻。同時(shí)復(fù)合催化劑具有巨大的比表面積和良好的磁性。
　　研究結(jié)果表明：Fe3O4/MWCNTs具備最佳催化活性的制備條件為：MWCNTs含量20％、合成溫度95℃、合成時(shí)間2 h，此條件下制得的復(fù)合催化劑在用量為2 g/L時(shí)可使MO脫色率達(dá)到99.38％；Fe3O4/RGO的最佳制備條件為：RGO含量10％、合成溫度95℃、合成時(shí)間2 h，此條件下制得的復(fù)合催化劑在用量為1 g/L時(shí)可使MO脫色率達(dá)到93.99％。通過體系對(duì)比試

4、驗(yàn)和循環(huán)使用實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，F(xiàn)e3O4/碳基復(fù)合催化劑的催化活性明顯高于純 Fe3O4，在保持較高催化效能的情況下可以重復(fù)使用，可磁分離回收。同時(shí)，紫外可見吸收光譜分析表明MO染料分子已被完全礦化為H2O和CO2。
　　單因素實(shí)驗(yàn)研究表明：隨著溶液初始pH值和H2O2濃度的增大，MO脫色率呈現(xiàn)先升高后降低的變化趨勢(shì)，隨催化劑用量、反應(yīng)溫度和初始MO濃度的提高，MO脫色率隨之增大。在此基礎(chǔ)上，通過 RSM構(gòu)建了反應(yīng)的二次多項(xiàng)式預(yù)測(cè)模型，利

5、用方差分析(ANOVA)、等高曲線圖和兩兩因素交互影響的3D響應(yīng)曲面，確定Fe3O4/MWCNTs非均相Fenton反應(yīng)降解MO的最佳工藝參數(shù)為：pH值2.7、H2O2濃度12.3 mM，催化劑用量2.9 g/L、反應(yīng)時(shí)間39.3 min，此條件下 MO實(shí)際脫色率為99.86％，與預(yù)測(cè)值101.85％相對(duì)誤差為1.99％，說明實(shí)驗(yàn)所構(gòu)建的模型是準(zhǔn)確可靠的；同時(shí)，F(xiàn)e3O4/RGO復(fù)合催化劑非均相 Fenton反應(yīng)降解 MO的最優(yōu)工藝參數(shù)

6、值為：pH值2.9、H2O2濃度為16.5mM，催化劑用量2.5 g/L、反應(yīng)時(shí)間33.5min，此條件下的MO實(shí)際脫色率為99.98％，與預(yù)測(cè)值100.336％的相對(duì)誤差為0.338％，表明實(shí)驗(yàn)所構(gòu)建的模型具有較好的準(zhǔn)確性和可靠性。
　　動(dòng)力學(xué)研究表明：不同反應(yīng)條件下，F(xiàn)e3O4/碳基非均相Fenton降解MO的過程均符合一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的特征。考察初始 pH值、H2O2濃度、催化劑用量、反應(yīng)溫度和MO初始濃度對(duì)反應(yīng)速率常數(shù)k的影