TiO2與CeO2納米材料的制備及其光催化-催化性能研究.pdf

1、本論文利用水熱法制備了 TiO2納米帶，并采用酸刻蝕、貴金屬沉積和復(fù)合半導(dǎo)體等手段對其進行改性；分別用水熱法和生物模板法合成了多種不同形貌的 CeO2納米結(jié)構(gòu)，并對其生長機理、催化性質(zhì)進行研究；設(shè)計了兩種TiO2與CeO2的復(fù)合結(jié)構(gòu)，探索了各自的催化和光催化性能及其影響因素。具體研究內(nèi)容如下：
　　1.首先利用水熱法合成了 TiO2納米帶，隨后利用硫酸對其表面進行了腐蝕處理，解釋了硫酸對H2Ti3O7納米帶的腐蝕機理；討論了硫酸濃

2、度和腐蝕溫度對TiO2納米帶形貌和性能的影響，結(jié)果表明，硫酸腐蝕的 TiO2納米帶表面會變粗糙，而過高的硫酸濃度和腐蝕溫度會嚴(yán)重破壞TiO2納米帶的帶狀結(jié)構(gòu)；用硫酸對TiO2納米帶進行表面腐蝕能夠明顯地改善TiO2納米帶的光催化活性，而且用0.03 M硫酸在120°C下腐蝕得到的樣品具有最佳的光催化性能。為了進一步改善 TiO2納米帶的光催化活性，用其作為載體，在其表面分別負(fù)載了Au和Ag兩種貴金屬納米顆粒，由于載體能為貴金屬的成核和生

3、長提供均勻的活性位點，Au、Ag兩種納米顆粒在TiO2納米帶上的分布和尺寸都比較均勻；貴金屬納米顆粒在復(fù)合材料中作為電子捕獲體抑制了光生電子和空穴的復(fù)合，因此明顯地提高了TiO2納米帶材料的光催化性能，其中當(dāng)TiO2與貴金屬的摩爾比為20:1時，復(fù)合材料的光催化活性達到最佳。另外，通過構(gòu)建Ag2O/TiO2復(fù)合結(jié)構(gòu)，提高了TiO2納米帶的光催化活性，同樣由于TiO2納米帶的載體作用，Ag2O納米顆粒在其表面具有良好的分散性；Ag2O/T

4、iO2復(fù)合材料的光催化活性較單獨的TiO2納米帶明顯提高，其中當(dāng)Ag2O的含量為17％時活性最高。
　　2.制備了多種形貌的CeO2納米結(jié)構(gòu)，利用水熱法制備了納米線、納米棒、納米六棱柱、納米立方體等，利用生物模板法制備了多孔納米片和納米珠鏈等，并探討了各種形貌CeO2的生長機理和催化性能；在水熱過程中，鈰源中陰離子對CeO2納米結(jié)構(gòu)形貌表現(xiàn)出重要影響，其中Cl－和Ac－有利于促進形成一維納米結(jié)構(gòu)，而NO3－存在時更容易形成CeO2

5、立方體；將水熱過程得到的CeO2納米結(jié)構(gòu)用作催化劑進行CO氧化測試，結(jié)果表明，所有一維納米結(jié)構(gòu)的催化活性都遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于CeO2立方體，其中CeO2納米線表現(xiàn)出最佳的催化活性；從材料的比表面積、暴露晶面等方面解釋了材料形貌對于性能的影響機理。另外，在生物模板法中，采用蛋膜作模板，經(jīng)過浸漬-煅燒過程，制備了CeO2納米結(jié)構(gòu)，隨著煅燒溫度的升高，CeO2納米片逐漸轉(zhuǎn)變成CeO2納米珠鏈，且樣品的結(jié)晶性逐漸變好；CO催化氧化測試結(jié)果表明，600°C

6、下煅燒的CeO2納米片具有最優(yōu)的催化性質(zhì)；利用同樣的方法在CeO2納米珠鏈上復(fù)合了NiO納米材料，不同的NiO含量對CeO2納米珠鏈的形貌表現(xiàn)出不同的影響，而且 NiO能夠有效地改善 CeO2納米珠鏈的CO催化氧化性能，且使復(fù)合材料性能最佳的NiO含量為10%；同樣對CeO2納米片進行了NiO復(fù)合，發(fā)現(xiàn)高溫下NiO對CeO2納米結(jié)構(gòu)催化性能的改善作用更加明顯，文中討論了不同溫度下NiO影響CeO2材料催化性質(zhì)的機理。
　　3.分別

7、以前面的TiO2納米帶和CeO2納米珠鏈作為載體，制備了CeO2-TiO2納米帶和TiO2-CeO2納米珠鏈兩種復(fù)合材料。對于 CeO2-TiO2納米帶，CeO2在 TiO2納米帶表面具有良好的分散性和均勻的尺寸；CeO2的負(fù)載并未改善TiO2納米帶的光催化活性，然而CeO2-TiO2納米帶復(fù)合材料表現(xiàn)出一定的CO催化氧化活性；對于TiO2-CeO2納米珠鏈，由于TiO2含量較低，其衍射峰并不能被XRD檢測到，但是通過EDX能譜與元素面