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文檔簡介
1、超級電容器(Supercapacitor),也被稱作電化學電容器(EC)或超大容量電容器(Ultracapacitor),是一種能通過極化電解質(zhì)在電極/溶液界面儲存電荷的電化學器件。由于超級電容器具有功率密度高、充放電速度快、循環(huán)壽命長、污染小等優(yōu)點,在電信設備、便攜式電子設備、備用電源系統(tǒng)以及混合動力汽車等領(lǐng)域有著廣泛的應用前景。電極材料是超級電容器領(lǐng)域的熱點和核心因素,對超級電容器的性能影響至關(guān)重要,是電極存儲電荷產(chǎn)生電容的物質(zhì)基礎(chǔ)
2、。到目前為止,電極材料的發(fā)展多種多樣,貫穿到各個材料領(lǐng)域,其中研究最多的可以歸納為三大類:碳基材料、金屬氧化物材料和導電聚合物材料。
金屬有機骨架(MOFs,Metal-organic Fragments)材料,由于在多個領(lǐng)域具有廣闊的應用前景,因此被認為是現(xiàn)今最具前景的材料之一。MOFs材料具有良好熱穩(wěn)定性、離散的有序結(jié)構(gòu)、巨大的內(nèi)部比表面積和豐富的孔洞,這一顯著特征使其具備了成為高性能超級電容器電極材料的潛力。但目前國內(nèi)外
3、學術(shù)界對MOFs材料的電化學方面的研究不多,尤其是對其在超級電容器中的應用研究則更少,有待進一步深入研究。本論文從MOFs材料的基本應用出發(fā),制備了一系列的MOFs復合物及MOFs衍生物作為超級電容器電極材料,通過紅外光譜、拉曼、氮氣等溫脫吸附曲線等對其結(jié)構(gòu)進行了表征,并在水系電解液中以循環(huán)伏安、恒電流充放電、交流阻抗和循環(huán)穩(wěn)定性測試等手段對其進行了電化學表征。論文的主要研究內(nèi)容如下:
(1)基于簡單的水熱法,制備了Mn-MO
4、Fs和填充了碳納米管(CNTs)的CNTs@Mn-MOFs復合材料,并將它們直接應用于超級電容器的電極材料。電化學測試表明,CNTs的填充降低了Mn-MOFs的內(nèi)在固有電阻,同時也為復合材料提供了豐富的電子轉(zhuǎn)移通道,使復合材料的電容值遠遠高于單純的Mn-MOFs電極材料。此外,以CNTs@Mn-MOFs復合物作為電極材料,組裝了對稱型超級電容器,器件展示了較大的功率密度和優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性,經(jīng)過3000次循環(huán)以后,可以保持它初始電容的88
5、%。
(2)基于含Mo雜多酸(Mo-POMs,polyoxometalates)和Cu-MOFs金屬有機骨架,制備了POMs@MOFs復合物,并以此為模板通過熱解的方法制備了MoO3@CuO復合材料。將復合材料制作成超級電容器的電極,在三電極體系下測試了電極材料的循環(huán)伏安、恒電流充放電和交流阻抗。電化學性能測試表明,MoO3的摻雜有效地改善了CuO的電化學性能,尤其是復合材料的電容值得到了顯著的提升。研究發(fā)現(xiàn),MoO3的層狀結(jié)
6、構(gòu)在復合材料中起到了關(guān)鍵作用,為離子轉(zhuǎn)移和電荷的傳輸提供了通道與路徑。以聚乙烯醇-氫氧化鋰(PVA-LiOH)凝膠充當電解質(zhì)和隔膜,將復合材料組裝成全固態(tài)對稱型超級電容器,性能測試表明,器件具有良好的實際應用價值。
(3)基于Keggin型的Mo-POMs和Cu-MOFs單元,通過水熱反應,制備了POMs@MOFs復合物,其中POMs以負電荷陰離子的形式,作為一個次級結(jié)構(gòu)單元存在于MOFs的框架結(jié)構(gòu)中。以該復合物為模板,通過熱
7、解法制備了MoO2@Cu@C三元復合材料。將該復合材料應用于超級電容器電極,取得了優(yōu)異的電化學性能,尤其是電容值方面,與同類超級電容器電極材料相比展現(xiàn)出了極大優(yōu)勢。以PVA-KOH凝膠充當電解質(zhì)和隔膜,以三元復合材料為對稱工作電極,組裝了柔性全固態(tài)對稱超級電容器器件,電化學性能測試表明,該器件具有較大的實際應用潛力,尤其是卓越的循環(huán)穩(wěn)定性,在5000次循環(huán)以后,仍然保持了其初始電容值的91%。
(4)通過水熱反應,將ZIF-8
8、(zeolitic imidazolate framework)均勻地生長到碳納米管(CNTs)上,制備了ZIF-8/CNTs復合物,并以此復合物作為模板,制備了ZnO QDs/C/CNTs復合材料(QDs為量子點)。將該復合材料制作成電極,并在三電極體系下,測試了其電化學性能。研究發(fā)現(xiàn),復合材料的電化學性能與同類ZnO電極材料相比具有顯著的優(yōu)越性。交流阻抗測試表明,金屬氧化物的量子點形態(tài)和碳材料的摻雜,有效地提高了復合材料的導電性。此
9、外,復合材料的導電網(wǎng)絡結(jié)構(gòu)也為其電化學性能帶來了巨大提升。
(5)基于ZIF-8/CNTs復合材料模板,通過高溫熱解作用,制備了具有獨特結(jié)構(gòu)的多孔的氮摻雜碳復合材料N-C/CNTs。該復合碳材料同時繼承了ZIF-8和CNTs的優(yōu)點,具有獨特的化學結(jié)構(gòu),具體表現(xiàn)為大的比表面積和特殊的導電網(wǎng)絡結(jié)構(gòu)。將N-C/CNTs復合材料制作成超級電容器電極,并在三電極體系下,測試了其電化學性能。研究結(jié)果表明,與未加CNTs的ZIF-8模板衍生
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