高分子水凝膠若干力學(xué)問(wèn)題研究.pdf

1、水凝膠是由三維高分子網(wǎng)絡(luò)及填充在網(wǎng)絡(luò)之間的水分子組成的混合彈性物。在一定條件下，這類(lèi)材料可以吸收或釋放大量的水分子，并伴隨劇烈的形貌轉(zhuǎn)換。由于這類(lèi)材料具有活躍的化學(xué)和力學(xué)性質(zhì)，在眾多的工程領(lǐng)域獲得廣泛應(yīng)用，包括仿生作動(dòng)、組織工程、生物醫(yī)藥等。
　　在水凝膠器件的設(shè)計(jì)過(guò)程中，力學(xué)問(wèn)題是其中的核心問(wèn)題之一，對(duì)水凝膠材料的成功應(yīng)用起到至關(guān)重要的作用。其中，最常見(jiàn)的力學(xué)問(wèn)題是對(duì)水凝膠溶脹行為的數(shù)值分析。水凝膠的溶脹是一個(gè)耦合了有限變形及流

2、體擴(kuò)散的過(guò)程，其變形響應(yīng)受到眾多因素影響，如溫度、光照、pH、濕度等。因此，發(fā)展能夠準(zhǔn)確模擬水凝膠有限變形和流體擴(kuò)散耦合行為的理論和算法，對(duì)功能器件的設(shè)計(jì)具有重要的意義。其次，近年來(lái)出現(xiàn)了多種新型特性的水凝膠，以應(yīng)用到特定的工程領(lǐng)域。例如，相對(duì)于傳統(tǒng)的軟和脆的單網(wǎng)絡(luò)水凝膠，新型的雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠在硬度、強(qiáng)度和韌性上均取得了較大提升，并有望應(yīng)用到可承載的功能性組織的制備，包括軟骨、肌腱等。另外，通過(guò)特定實(shí)驗(yàn)技術(shù)，可設(shè)計(jì)水凝膠的微結(jié)構(gòu)，制備出具

3、有各向異性性質(zhì)的水凝膠。相對(duì)傳統(tǒng)的各向同性水凝膠，這類(lèi)水凝膠可以反映生物軟組織各向異性的性質(zhì)，從而為仿生軟材料的制備提供可能?；谝陨媳尘?，本文針對(duì)水凝膠的若干力學(xué)問(wèn)題開(kāi)展了如下工作。
　　第一，發(fā)展了一種弱耦合的理論和數(shù)值求解框架，模擬水凝膠非均勻的穩(wěn)態(tài)溶脹行為。在變形梯度張量的乘法分解的框架下，導(dǎo)出了本構(gòu)方程和切線(xiàn)本構(gòu)模量的一般形式。在線(xiàn)性化的有限元方程中，包含一項(xiàng)新的等效體積力，以驅(qū)動(dòng)材料的溶脹變形。自由能函數(shù)分解為體積變形

4、和等容變形的貢獻(xiàn)，有利于在構(gòu)造單元列式時(shí)單獨(dú)處理不可壓縮條件。設(shè)計(jì)了一種交錯(cuò)迭代算法，依次求解力學(xué)場(chǎng)和化學(xué)場(chǎng)平衡方程，直至兩個(gè)場(chǎng)的方程最終同時(shí)達(dá)到平衡。數(shù)值算例中，采用耦合了Flory-Huggins模型和非Gauss統(tǒng)計(jì)力學(xué)模型的自由能函數(shù)，導(dǎo)出了相應(yīng)的本構(gòu)方程及一致性切線(xiàn)本構(gòu)模量?；谒l(fā)展的有限元框架，開(kāi)發(fā)了若干種包含位移自由度和壓強(qiáng)自由度的混合單元，包括兩種二維單元及一種三維單元。模擬了二維和三維凝膠塊的自由溶脹、飽和凝膠塊的均

5、勻擠壓以及受約束的單層和多層凝膠圓管的溶脹。各個(gè)算例中，數(shù)值結(jié)果和半解析結(jié)果均吻合良好，證明了算法的正確性和有效性。此外，所發(fā)展的算法對(duì)更一般的溶脹問(wèn)題的分析也表現(xiàn)出良好的性能，如凝膠材料表面失穩(wěn)、凝膠復(fù)合梁和復(fù)合薄膜的溶脹行為等。
　　第二，發(fā)展了模擬水凝膠溶脹的強(qiáng)耦合分析理論和算法，并應(yīng)用至水凝膠的瞬態(tài)溶脹問(wèn)題分析?；谝环N新的處理力學(xué)場(chǎng)和擴(kuò)散場(chǎng)的運(yùn)動(dòng)學(xué)約束的思路，導(dǎo)出了一套統(tǒng)一的能夠同時(shí)描述力學(xué)變形和化學(xué)溶脹的本構(gòu)方程。同時(shí)

6、，對(duì)流體擴(kuò)散平衡方程進(jìn)行了改進(jìn)，將溶脹過(guò)程中材料體積變化率與液體擴(kuò)散過(guò)程直接聯(lián)系起來(lái)?；诟倪M(jìn)的理論框架，發(fā)展了相應(yīng)的模擬水凝膠瞬態(tài)溶脹的有限元列式。由于運(yùn)動(dòng)學(xué)關(guān)系在有限元計(jì)算過(guò)程中提前滿(mǎn)足，溶液濃度可以根據(jù)收斂的有限元分析結(jié)果直接計(jì)算。此外，在新的框架下，避免了采用Lagrange乘子法引入運(yùn)動(dòng)學(xué)約束，從而在構(gòu)造相應(yīng)的多場(chǎng)耦合單元時(shí)，避免了使用一些特殊技術(shù)來(lái)保證算法的穩(wěn)定性，比如滿(mǎn)足Ladyzenskaj a-Babu(s)ka-Br

7、ezzi(LBB)條件的插值模式或者基于F-bar技術(shù)的單元。提出了一種新的對(duì)流邊界條件，能夠更穩(wěn)定有效地模擬實(shí)際溶脹過(guò)程。構(gòu)造了若干二維和三維多場(chǎng)耦合單元，并模擬了多種邊界條件、幾何形式及材料分布的凝膠瞬態(tài)溶脹問(wèn)題，驗(yàn)證了算法的精度、收斂性和穩(wěn)定性。
　　第三，基于強(qiáng)耦合理論中統(tǒng)一的本構(gòu)方程，討論了各向異性水凝膠本構(gòu)方程的一般形式，可同時(shí)描述其穩(wěn)態(tài)和瞬態(tài)溶脹行為。給出了含有一族纖維和兩族纖維增強(qiáng)的各向異性水凝膠的本構(gòu)方程的一般形

8、式，詳細(xì)討論了各向異性水凝膠自由溶脹情形方程的簡(jiǎn)化形式及解的性質(zhì)。研究了不同構(gòu)型的各向異性水凝膠的溶脹行為，包括一族纖維、正交和非正交兩族纖維增強(qiáng)的凝膠塊和兩族纖維增強(qiáng)的凝膠圓管，定量討論了增強(qiáng)纖維的性質(zhì)對(duì)溶脹伸長(zhǎng)率及變形后纖維構(gòu)型的影響。研究發(fā)現(xiàn)，即使對(duì)于簡(jiǎn)單構(gòu)型的自由溶脹，各向異性水凝膠仍表現(xiàn)出豐富的力學(xué)行為，如凝膠塊中出現(xiàn)的選擇性的膨脹-收縮現(xiàn)象以及凝膠圓管中出現(xiàn)的反常殘余應(yīng)力。此外，通過(guò)與實(shí)驗(yàn)中橫觀各向同性水凝膠的溶脹行為的對(duì)比

9、，證實(shí)了所發(fā)展的本構(gòu)方程的準(zhǔn)確性和有效性。
　　最后，在連續(xù)介質(zhì)力學(xué)框架下，發(fā)展了一種基于細(xì)觀力學(xué)的本構(gòu)模型，以描述雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠的非彈性和溶脹行為，包括應(yīng)力軟化、頸縮失穩(wěn)、硬化以及變形引起的各向異性損傷。應(yīng)變能函數(shù)分解為第一層緊而脆的網(wǎng)絡(luò)和第二層軟而松的網(wǎng)絡(luò)的獨(dú)立貢獻(xiàn)，每一層網(wǎng)絡(luò)的應(yīng)變能由分布在單位球面上的一維高分子鏈的應(yīng)變能積分得到。單個(gè)高分子鏈的應(yīng)變能函數(shù)采用非Gauss統(tǒng)計(jì)力學(xué)模型，其等效剪切模量和極限伸長(zhǎng)量隨著相應(yīng)材料點(diǎn)的