微撞擊流反應(yīng)器過程強(qiáng)化機(jī)理與應(yīng)用研究.pdf

1、反應(yīng)器是化工生產(chǎn)中實(shí)現(xiàn)反應(yīng)過程的關(guān)鍵設(shè)備，反應(yīng)器的過程強(qiáng)化機(jī)理一直是化工界研究的熱點(diǎn)及重點(diǎn)。撞擊流、CIJR、微/毛細(xì)通道、旋轉(zhuǎn)式等各類反應(yīng)器相繼得到發(fā)展。這些反應(yīng)器的提出，都是基于提高單位時間的傳遞量這一思路，具體則是通過增大流體間接觸面積或增大流體間相對速度實(shí)現(xiàn)過程強(qiáng)化。相比于傳統(tǒng)的攪拌反應(yīng)器，這些新型反應(yīng)器的微觀混合性能都有顯著的提高，并被廣泛地應(yīng)用于納米材料制備、萃取過程、吸收、聚合反應(yīng)等方面。然而，上述反應(yīng)器存在設(shè)計(jì)加工困難、

2、管路易堵塞、成本高等問題，以至于限制了它們的工業(yè)應(yīng)用。
　　基于上述分析，本文提出了微撞擊流反應(yīng)器(MISR)的概念，并利用商用三通、不銹鋼毛細(xì)管(～1 mm)成功構(gòu)建了微撞擊流反應(yīng)器。MISR反應(yīng)器基于微尺度的設(shè)計(jì)理念，同時引入撞擊流技術(shù)優(yōu)勢。該反應(yīng)器采用短粗的放大出口，兩股流體在有限空間內(nèi)發(fā)生強(qiáng)烈撞擊而達(dá)到快速的微觀混合?？梢?，MISR反應(yīng)器具有強(qiáng)化流體混合、降低構(gòu)建難度、減輕管路堵塞的優(yōu)勢。鑒于微撞擊流反應(yīng)器具備良好的微觀混

3、合性能，因此可用于實(shí)現(xiàn)液-液相傳質(zhì)以及粉體材料的制備等過程的強(qiáng)化。本文的主要研究內(nèi)容如下:
　　(1)利用商用三通以及不銹鋼毛細(xì)管構(gòu)建MISR反應(yīng)器，通過Iodide-Iodate平行競爭反應(yīng)體系考察MISR反應(yīng)器的微觀混合性能，并采用離集指數(shù)（XS）進(jìn)行定量分析。研究發(fā)現(xiàn):增大入口雷諾數(shù)（Rej），XS隨之減小，當(dāng)Rej＞3000時，XS≈0.0003，表明MISR反應(yīng)器具備較高的微觀混合效率;體積流量不一致會導(dǎo)致微觀混合效率變

4、低;流速恒定，入口管徑（di）擴(kuò)大能促進(jìn)微觀混合;而出口管長（L）對微觀混合基本沒有影響，去掉出口管有利于撞擊流的形成。
　　(2)進(jìn)一步借助計(jì)算流體力學(xué)(CFD)模擬，可視化研究MISR反應(yīng)器的流體力學(xué)特性和微觀混合-反應(yīng)作用過程。模擬采用標(biāo)準(zhǔn)κ-ε模型，并通過DQMOM-IEM建模方法，探究MISR反應(yīng)器的微觀混合-反應(yīng)作用機(jī)制。當(dāng)Rej＞3000時，MISR反應(yīng)器中心處形成高湍動能的撞擊核心區(qū)，反應(yīng)在極短的時間內(nèi)就進(jìn)行完全;

5、模擬結(jié)果表明，窄長的出口結(jié)構(gòu)不利于MISR反應(yīng)器內(nèi)撞擊流的發(fā)展;模擬經(jīng)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)對比驗(yàn)證為合理的。
　　(3)基于實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，并結(jié)合團(tuán)聚模型，得到tm與Rej的關(guān)系:當(dāng)Rej＜1000時，tm=0.84Re-1.07;當(dāng)Rej＞1000時，tm=27.67Re-1.58;對于MISR反應(yīng)器，tm=0.1～5.0 ms，明顯短于傳統(tǒng)攪拌器的微觀混合時間。利用多種反應(yīng)器的微觀混合/反應(yīng)協(xié)同“操作曲線圖”，并根據(jù)反應(yīng)特征時間，能夠初步篩選反

6、應(yīng)器類型，確定能夠?qū)崿F(xiàn)“微觀混合/反應(yīng)協(xié)同”的操作條件。
　　(4)以液-液兩相流動體系，研究MISR反應(yīng)器兩相流動中的傳質(zhì)特性。結(jié)果表明，水相入口雷諾數(shù)(Reaq)、體積流量比（R）、反應(yīng)器結(jié)構(gòu)以及水相粘度等對反應(yīng)器的總體積傳質(zhì)系數(shù)（KLa）有顯著影響。經(jīng)擬合計(jì)算可知，KLa∝(Reaq)1.6，KLa∝(R）-1.2;當(dāng)Reaq=3400，R=1時，MISR反應(yīng)器的總傳質(zhì)系數(shù)約為20 s-1，比傳統(tǒng)的設(shè)備高出2～3個數(shù)量級。應(yīng)

7、用MISR設(shè)備提純蘆丁:采用超聲、微波組合浸取天然苦蕎蘆丁，經(jīng)正交實(shí)驗(yàn)法，獲得最優(yōu)條件下蘆丁的浸取率為1.7％;通過MISR設(shè)備對浸取液中蘆丁進(jìn)行萃取純化，最優(yōu)條件下蘆丁的萃取率為78.8％。
　　(5) MISR反應(yīng)器應(yīng)用于超細(xì)二氧化錳的制備。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:增大入口流速，采用攪拌陳化處理，都能提高材料的性能;體積流量不一致會引起產(chǎn)物的比容量降低;最優(yōu)條件下制得球形α-MnO2，粒徑約為120 nm，比表面積～200 m2·g-1