石墨烯負(fù)載固液功能組分及其超電和Fenton反應(yīng)性能.pdf

1、石墨烯是由單層碳原子緊密堆積構(gòu)成的二維納米材料，可作為理想的載體負(fù)載多種固液功能組分，在超級(jí)電容器和催化等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用。本文以改進(jìn)的Hummers法制備的氧化石墨烯(GO)溶液為前驅(qū)體，采用水熱法分別制備了三維石墨烯宏觀體(GMs)、三維石墨烯/Mn3O4宏觀體(GM/Mn3O4)和磁性可見光催化劑石墨烯/鐵氧體/C3N4納米復(fù)合物(RGO/MnFe2O4C3N4)，并將GMs用于超級(jí)電容器考察其電化學(xué)性能，將GM/Mn3O4和R

2、GO/MnFe2O4/C3N4復(fù)合物用于催化降解染料考察其Fenton反應(yīng)活性。主要內(nèi)容如下:
　　1、以中性GO溶液為前驅(qū)體、H2SO4兼具孔隙調(diào)節(jié)劑和催化劑，采用水熱協(xié)同常溫干燥的方法原位制備出孔隙可調(diào)的GMs。該方法制備的GMs具有以下優(yōu)點(diǎn):(1) H2SO4因其難揮發(fā)性滯留在GMs中，起到調(diào)節(jié)GMs孔徑的作用;(2) H2SO4在GMs形成過程中起到催化還原GO的作用;(3)H2SO4作為超級(jí)電容器電極的電解液，起到加快離

3、子傳輸?shù)墓δ?(4) GMs可以直接切片用作超級(jí)電容器電極材料，避免了粘結(jié)劑和導(dǎo)電炭黑對(duì)比電容的影響。研究表明，孔隙不同的GMs具有不同的電化學(xué)性能，且電化學(xué)性能隨H2SO4濃度的增大而增加，其中平均孔徑為4.8 nm的GM-SA-0.4具有最優(yōu)的電化學(xué)性能，在兩電極體系、1 mol L-1 H2SO4電解液中的比電容達(dá)230 F g-1（電流密度為0.1 A g-1），其能量密度和功率密度分別達(dá)到8.3 Wh kg-1和1000 W

4、kg-1。
　　2、以中性GO溶液為原料，通過調(diào)控水熱體系中Mn2+濃度并借助毛細(xì)作用輔助制備不同Mn3O4含量的高密度GM/Mn3O4宏觀體。結(jié)果表明，所得復(fù)合物作為類Fenton催化劑展現(xiàn)了優(yōu)異的催化性能，GM與Mn3O4的含量比對(duì)Fenton反應(yīng)性能有較大的影響。當(dāng)催化劑中Mn3O4含量為74％時(shí)，室溫下對(duì)亞甲基藍(lán)(MB)120 min的降解率即達(dá)100％。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)復(fù)合物對(duì)孔雀石綠、堿性品紅等染料均可100％降解，說明該催化

5、劑對(duì)多種染料具有一定的普適性。該方法制備的GM/Mn3O4具有密實(shí)的宏觀結(jié)構(gòu)，反應(yīng)完畢直接回收，成功避免了催化劑的損失，最大限度增加催化劑的循環(huán)使用次數(shù)。
　　3、以GO/MnSO4原液為前驅(qū)體，充分利用原液中的Mn2+，通過外加Fe2+和g-C3N4水熱制備了可見光增強(qiáng)的RGO/MnFe2O4/C3N4磁性類Fenton催化劑。催化降解染料結(jié)果表明，可見光下RGO/MnFe2O4-75/C3N4-5∶1展現(xiàn)出最優(yōu)的降解MB性能，

6、80 min降解效率即達(dá)100％，而未加g-C3N4光催化劑的RGO/MnFe2O4-75在相同條件下的降解率只有91％。該方法制備的復(fù)合物作為催化劑具有如下優(yōu)點(diǎn):(1)直接利用Hummers法制備的GO/MnSO4原液中的Mn2+，最大限度減少了原料浪費(fèi);(2)所得的復(fù)合物具有磁性易于催化劑的回收;(3)光催化劑g-C3N4有利于催化反應(yīng)過程中電子轉(zhuǎn)移，從而使得可見光條件下的催化活性增強(qiáng)，并充分利用太陽光這一可見光能源，節(jié)約能源;(4