添加劑對TiO2光催化性能的影響——三角納米銀膠體的制備及應(yīng)用.pdf

1、難生物降解有機污染物的處理一直是人們關(guān)注的焦點，染料是其中的典型代表。染料是染色工藝及紡織工業(yè)中的重要組成部分，但因不同染料性質(zhì)、染色方法等的差異，會造成染料的損失，以有色污水的形式進入環(huán)境，從而污染水體。傳統(tǒng)的污水處理方式不能夠充分將其降解，急需有效的方法來治理染料廢水。TiO2憑借其無毒性、穩(wěn)定性與低成本高活性的特點，被廣泛應(yīng)用于對水體中污染物的降解。又因光生電子、空穴的高復(fù)合率，TiO2對光源的吸收范圍只在紫外光區(qū)、僅占太陽光譜的

2、4％-5％等原因，其光催化活性受到一定程度的限制。本研究的目的是希望通過加入添加劑這一簡單有效的方式，并從中找到對TiO2的光催化能力起作用的物質(zhì)。首先，實驗通過向TiO2催化體系中添加各類添加劑——無機鹽類(K3[Fe(CN)6]、KH2PO4)，氧化類物質(zhì)(H2O2、Na2S2O8)及兩性有機物質(zhì)（2-氨基苯酚、核黃素），以活性紅RR141染料為目標污染物，在365nm紫外燈照射下進行降解脫色以探究不同添加劑對光催化效率的影響;其次

3、，為擴展TiO2對可見光的利用率，進一步的研究中嘗試利用三角納米銀的光電化學(xué)性質(zhì)以收集可見光進而激發(fā)TiO2。通過雙還原法制得三角納米銀膠體，探究了AgNO3及PVP的濃度對最終產(chǎn)物的影響，與TiO2混合在可見光下對亞甲基藍染料進行降解脫色，并得到三角納米銀膠體/TiO2最佳混合比，同時對反應(yīng)機理進行了推理分析。
　　在實驗過程中，得到以下結(jié)論:
　　(1)無機鹽類(K3[Fe(CN)6]、KH2PO4)及兩性有機物質(zhì)（2-

4、氨基苯酚、核黃素）均抑制了TiO2的光催化能力;氧化物種類通過與光生電子的反應(yīng)，生成了活性基團·SO4-與·OH，以H2O2效果最為突出。H2O2的最佳添加量為40 mg/L，反應(yīng)速率比未添加情況提高了107％。繼續(xù)增大添加量降低了體系的光催化活性。維持H2O2最佳添加量，當染料濃度由10mg/L增加到80mg/L，反應(yīng)速率下降了90％;溫度由15℃增加到45℃，反應(yīng)速率提高了100％。
　　(2)在探究AgNO3與PVP對納米銀

5、膠體的影響實驗中，當AgNO3濃度為0.1mM、0.4mM情況下，制得的銀膠體中顆粒分別為三角形、球形;PVP并不影響三角納米銀的形成，其作用是控制顆粒的尺寸分布，使其結(jié)構(gòu)完整均一。在AgNO3為0.1mM，PVP為180mM其情況下制得尺寸為35±5nm的三角納米銀顆粒。
　　(3)三角納米銀的加入，使得TiO2在可見光下對亞甲基藍的脫色效率達99％，高于僅使用TiO2的83％。而S-Ag/TiO2對亞甲基藍的脫色效率僅為78％

6、。0.48wt％為T-Ag/TiO2的最佳質(zhì)量配比，5小時內(nèi)材料對亞甲基藍的脫色效率達到96.4％。
　　(4)通過實驗結(jié)果及文獻資料對三角納米銀膠體促進TiO2光催化能力的機理進行了較為系統(tǒng)的推理分析。光催化效率的提升是依靠三角納米銀顆粒的表面等離子體效應(yīng)，由熱電子傳遞、共振能量傳遞、染料敏化等方式帶來的影響。
　　本研究為今后半導(dǎo)體光催化實驗中的添加劑類型選擇，及半導(dǎo)體材料在可見光應(yīng)用領(lǐng)域的擴展研究中提供指導(dǎo)及新的思路。