CdTe量子點功能復合材料的制備及其電化學生物傳感應用研究.pdf

1、本論文將巰基丙酸（MPA）修飾的CdTe量子點（QDs）通過靜電吸附分別與核殼結構的多壁碳納米管@還原氧化石墨烯納米帶（MWCNTs@rGONRs）或 Bi2S3納米棒（NRs）復合，分別制得了CdTe QDs修飾的功能復合物 CdTe/MWCNTs@rGONRs或CdTe/Bi2S3，然后基于所制備功能復合物良好的光/電化學性能，構建了膽固醇全固態(tài)近紅外（NIR）電化學發(fā)光（ECL）傳感和啶蟲脒光電化學（PEC）傳感平臺，取得了一些創(chuàng)

2、新性且很有價值的成果，具體研究內容如下：
　?。?）首先將部分氧化剝離法制得的核殼結構MWCNTs@氧化石墨烯納米帶與陽離子聚合物聚二烯基丙二甲基氯化銨（PDDA）復合后，用水合肼還原，制得MWCNTs@rGONRs；然后通過靜電吸附作用，將其與水相回流法制備的 MPA修飾的 CdTe QDs復合，制得CdTe/MWCNTs@rGONRs。X射線光電子能譜（XPS）、紫外（UV-vis）和熒光（PL）等譜學實驗證實CdTe/MWC

3、NTs@rGONRs被成功制備，且具有近紅外（NIR）PL發(fā)射；透射電子顯微鏡（TEM）顯示，CdTe QDs均勻分布在MWCNTs@rGONRs表面，沒有明顯的脫落和團聚現(xiàn)象。對比研究發(fā)現(xiàn)，CdTe/MWCNTs@rGONRs的 ECL信號強度是CdTe QDs的4.3倍，且其ECL起始電位降低了100 mV。進一步以制備的 CdTe/MWCNTs@rGONRs為膽固醇氧化酶（ChOx）固定載體和 ECL發(fā)光試劑，基于 ChOx催化氧

4、化膽固醇產生的H2O2會增敏復合材料中的CdTe QDs ECL信號，構建了全固態(tài) NIR膽固醇 ECL生物傳感器。在優(yōu)化條件下，膽固醇濃度的對數(shù)在1.0×10-6 mol/L~1.0×10-3 mmol/L區(qū)間內，與ECL信號呈良好的線性關系，檢出限為3.3×10-7 mol/L（S/N=3）。該傳感器已用于實際樣中膽固醇的檢測。
　?。?）UV-vis光譜證實“種子生長法”制備的Au NRs的縱向特征吸收峰與CdTe/MWCN

5、Ts@rGONRs的PL光譜峰重疊，表明Au NRs可以作為能量受體，與CdTe/MWCNTs@rGONRs中的能量供體CdTe QDs，實現(xiàn)共振能量轉移?；谠摴舱衲芰哭D移體系，結合啶蟲脒適配體特異性識別，構建了一種 PEC適配體啶蟲脒傳感器，該傳感體系中MWCNTs@rGONRs不僅可以作為CdTe QDs的載體，還可以有效放大CdTe QDs的光電流信號（約2.3倍）。在優(yōu)化條件下，啶蟲脒濃度的對數(shù)在5.0×10-13 mol/L

6、?1.0×10-5 mol/L區(qū)間內，與PEC信號呈良好的線性關系，檢出限為1.7×10-13 mol/L（S/N=3）。該傳感器已用于實際樣中啶蟲脒的檢測。
　?。?）采用溶劑熱法制備了Bi2S3 NRs，并通過 X-射線粉末衍射（XRD）、TEM、紫外漫反射光譜和Zeta電位等手段對其進行了表征，結果證實，制備的Bi2S3 NRs邊緣較平整，長度約為210 nm，是正交晶相結構，且結晶度較高，表面帶正電荷，其禁帶寬度約為1.5