氧還原反應催化材料及少鉛鈣鈦礦太陽能電池的研究.pdf

1、當今世界，能源危機和環(huán)境污染問題日益嚴重，對現(xiàn)有化石能源進行高效清潔利用或開發(fā)新型可再生能源是解決以上問題的有效途徑。本文針對氫氧(H2-O2)燃料電池陰極催化劑以及鈣鈦礦太陽能電池光吸收材料領域存在的關鍵科學問題進行了以下兩個方面的研究。
　　燃料電池(Fuel Cells，F(xiàn)Cs)是一種將燃料中的化學能直接轉化為電能的發(fā)電裝置，具有能源利用效率高、清潔環(huán)保、攜帶方便等優(yōu)點，已被實際應用于多個領域。但是由于其陰極氧還原反應(Ox

2、ygen Reduction Reaction，ORR)所使用的電催化劑(貴金屬鉑，Pt)價格昂貴，F(xiàn)Cs的商業(yè)化進程受到嚴重影響。開發(fā)非鉑ORR電催化材料是解決這一瓶頸問題的重要途徑。二維碳材料，尤其是摻氮石墨烯，具有比表面積大、電子傳導能力強、熱穩(wěn)定性好、機械強度高等優(yōu)點，被認為是有希望替代Pt的ORR陰極電催化材料。目前已報道的摻氮石墨烯在堿性介質中具有優(yōu)良的ORR催化活性，但其在酸性介質中的ORR催化活性較差。針對這一問題，本文

3、采用尿素作氮源，通過調控氧化石墨烯和尿素的熱解溫度，制備了一系列摻氮石墨烯，將其應用于ORR并進行了一系列結構表征和電化學性能研究。研究結果表明，摻雜石墨烯中N元素有多種存在方式（如吡咯N和吡啶N），熱解溫度影響N元素分布，其中，結構缺陷度高、各種N形態(tài)分布均衡的摻雜石墨烯在堿性介質和酸性介質中均表現(xiàn)出優(yōu)異的ORR催化活性。
　　作為光伏電池，鈣鈦礦太陽能電池（Perovskite Solar Cells，PSCs）是當今光電領域

4、的研究前沿。2012年至今，PSCs能量轉化效率取得了重大突破，目前已超過20％。PSCs所使用的光吸收材料為有機-無機雜化鉛鹵鈣鈦礦(APbX3)，其含有的重金屬元素鉛能夠在生物體內累積，使人中毒，對環(huán)境也有潛在危害，這使得PSCs的大規(guī)模商業(yè)化前景暗淡。因此，對PSCs少鉛化、無鉛化的研究勢在必行。為了保證鈣鈦礦的三維結構不被破壞，本文采用與鉛離子等價且離子半徑接近的鍶離子來部分替代鉛離子，制備了一系列少鉛鈣鈦礦材料CH3NH3Sr

5、xPb(1-x)I3，并將其應用于少鉛PSCs器件來進行研究。本文系統(tǒng)研究了鍶元素摻雜對鈣鈦礦光吸收材料晶體結構、形貌、吸光性以及器件光電性能的影響。研究表明，一方面，鍶元素取代少量鉛元素并沒有改變鈣鈦礦原有晶體結構;另一方面，鍶元素的加入可以改善鈣鈦礦對氧化鈦多孔層的覆蓋率。其中，30％鍶取代量的CH3NH3Sr0.3Pb0.7I3可見光吸收強度優(yōu)于全鉛CH3NH3PbI3，但是基于少鉛CH3NH3Sr0.3Pb0.7I3的PSCs光