負(fù)載溶菌酶的聚醚砜雜化超濾膜制備及其抗菌性能研究.pdf

1、超濾膜生物污染是膜法水處理領(lǐng)域常常要面臨的問題，大量細(xì)菌微生物吸附在膜表面，致使膜滲透性能發(fā)生不可逆變化，導(dǎo)致操作能耗增加，膜使用壽命降低。為此，本論文旨在對(duì)聚醚砜(PES)超濾膜進(jìn)行改性，以提高膜的抗菌能力，抑制膜生物污染。論文選用天然抗菌劑溶菌酶，考慮到游離酶穩(wěn)定性差，研究采用兩種固體材料將酶固定化。以固定化溶菌酶作為抗菌材料，采用共混改性方法制備負(fù)載溶菌酶的聚醚砜雜化超濾膜。論文主要研究?jī)?nèi)容如下:
　　(1)以HNTs為原材

2、料，反應(yīng)接枝異氰酸基(HNTs-NCO)之后，與丁二酸酐反應(yīng)在HNTs中引入羧基(HNTs-COOH)，在EDC和NHS作用下，發(fā)生胺偶聯(lián)反應(yīng)，以共價(jià)鍵和方式實(shí)現(xiàn)對(duì)溶菌酶的固定化(HNTs-COOH-Ly)。將HNTs-COOH-Ly與PES共混制備PES/Ly雜化膜，并對(duì)膜的結(jié)構(gòu)形態(tài)、水接觸角、水通量、截留率、斷裂強(qiáng)度和拉伸伸長(zhǎng)率、抑菌率等性能進(jìn)行了系列表征。結(jié)果表明:HNTs-COOH-Ly的添加使得雜化膜的親水性得以改善;當(dāng)HNT

3、s-COOH-Ly添加量為3％時(shí)，水通量達(dá)到400L/(m2·h)，膜對(duì)PEG20000的截留率降至69％，但對(duì)PVA30000-70000的截留率則維持在99％以上，雜化膜分離特性良好。此外，HNTs-COOH-Ly的添加提高了膜的抗菌能力，添加量為3％時(shí)，對(duì)大腸桿菌的抑菌率達(dá)到63％。
　　(2)將HNTs進(jìn)行改性，表面沉積AlOOH后，通過原位生長(zhǎng)技術(shù)在納米管表面生成水滑石片層HNTs@LDH，使溶菌酶在其表面吸附固定化獲得

4、HNTs@LDH-Ly，并與PES共混制備PES/Ly雜化膜，有關(guān)膜性能研究證實(shí):HNTs@LDH-Ly的添加提高了膜的拉伸強(qiáng)度，改善了膜親水性;HNTs@LDH-Ly添加量增大到3％時(shí)，膜的水通量達(dá)到528L/(m2·h)，膜對(duì)PEG20000的截留率降至64％，但對(duì)PVA30000-70000的截留率則維持在99％以上。同樣，HNTs-COOH-Ly的添加提高了膜的抗菌能力，當(dāng)HNTs@LDH-Ly添加量為3％時(shí)，對(duì)大腸桿菌的抑菌率

5、達(dá)87％。
　　(3)以氧化石墨烯(GO)為載體，分別在兩種溶液中通過不同方法將溶菌酶固定在GO表面。在水溶液中，GO與溶菌酶通過靜電和氫鍵等作用力結(jié)合，實(shí)現(xiàn)溶菌酶的固定化GO-Ly(EI);在溶液中添加EDC和NHS，活化GO表面的羧基，使其與溶菌酶上的氨基酸殘基共價(jià)反應(yīng)，實(shí)現(xiàn)溶菌酶的固定化GO-Ly(CI)。將固定化酶與PES共混制備PES/Ly雜化膜，性能研究證實(shí):GO-Ly(EI)、GO-Ly(CI)的加入均能提高膜的拉伸

6、強(qiáng)度，改善膜的親水性，尤其GO-Ly(EI)的添加對(duì)于膜的親水效果改善更為明顯;當(dāng)GO-Ly添加量為1.5％時(shí)，膜的水通量達(dá)308L/(m2·h)-318L/(m2·h)，膜對(duì)PEG20000的截留率在73％左右，對(duì)PVA30000-70000的截留率維持在99％以上，膜對(duì)大腸桿菌的抑菌率介于63％-68％。
　　(4)GO經(jīng)化學(xué)還原得到CRGO，CRGO含有極少的含氧官能團(tuán)，表面具有疏水性，通過與溶菌酶分子間的疏水作用力實(shí)現(xiàn)固定