氧化石墨烯二維膜材料設(shè)計、制備及應(yīng)用研究.pdf

1、氧化石墨烯膜具有柔性高、結(jié)構(gòu)致密以及分離效果優(yōu)異等特點，在二維材料構(gòu)建、傳感器、能源存儲轉(zhuǎn)化以及環(huán)境保護等領(lǐng)域具有巨大的應(yīng)用潛力。近年來，氧化石墨烯膜在水處理、氣體分離等研究領(lǐng)域得到了廣泛關(guān)注，但其較低的機械性能是廣大研究者所面臨的嚴峻挑戰(zhàn)。提高氧化石墨烯膜機械性能的主要策略是通過外加作用力來提高相鄰氧化石墨烯片的相互作用，主要包括范德華力、氫鍵、靜電作用力及共價作用。其中共價交聯(lián)被認為是層間最有效的交聯(lián)方式，因此具有重要的研究價值。另

2、外氧化石墨烯膜局限的流體通道限制了其在油水分離領(lǐng)域的應(yīng)用，所以膜的結(jié)構(gòu)及表面性質(zhì)調(diào)控成為亟待解決的問題。本論文針對以上問題的解決策略展開了相關(guān)研究:采用聚醚胺D400作為交聯(lián)劑，通過共價交聯(lián)制備機械性能優(yōu)良的膜材料;以濾紙作為氧化石墨烯負載基體模板，甲基三氯硅烷(MTS)為表面改性劑，制備了具有微米孔道表面超疏水的氧化石墨烯復(fù)合膜，拓展了其在油水分離領(lǐng)域應(yīng)用。具體研究內(nèi)容及結(jié)果如下:
　　1.采用共價交聯(lián)策略制備機械性能良好的氧化

3、石墨烯復(fù)合膜。將真空誘導(dǎo)輔助組裝與低溫共價交聯(lián)反應(yīng)相結(jié)合，成功制備氧化石墨烯膜材料。即在氧化石墨烯的體系中引入聚醚胺D400，D400分子兩端的氨基與氧化石墨烯片的環(huán)氧基發(fā)生開環(huán)反應(yīng)，從而使相鄰的氧化石墨烯片發(fā)生共價交聯(lián)作用，這種共價交聯(lián)能夠明顯提高膜的機械性能。分析發(fā)現(xiàn)交聯(lián)作用增強與層間距增大強度削弱相競爭，因此，膜的極限強度隨著D400含量的增加呈現(xiàn)先增加后降低的趨勢，其中極限強度的最大值比純氧化石墨烯膜高出2.73倍，展現(xiàn)了共價交

4、聯(lián)在提高膜的機械性能方面的強大能力。
　　2.以濾紙為基體模板，通過氧化石墨烯與甲基三氯硅烷兩步浸漬法制備了超疏水的FP@GO@MTS復(fù)合膜，濾紙基體不僅為流體提供了微米級別的通道，而且在宏觀上改變了氧化石墨烯片的堆疊方式;氧化石墨烯作為膜的基本構(gòu)建模塊，不僅提高了材料的表面粗糙度，而其表面富含的含氧官能團可與濾紙纖維素之間通過氫鍵緊密結(jié)合;MTS作為一種低表面能的修飾材料不但降低了氧化石墨烯表面的表面能，其水解產(chǎn)物的獨特結(jié)構(gòu)進一