基于貴金屬-碳納米管復(fù)合物的葡萄糖電化學(xué)生物傳感及甲醇電催化研究.pdf

1、近年來，糖尿病的發(fā)病率迅速增長且無法徹底治愈，成為嚴(yán)重威脅人類健康的慢性疾病。因此，檢測人體血液中葡萄糖含量對(duì)糖尿病的診斷和控制非常重要。電化學(xué)傳感器因具有靈敏度高、選擇性好、檢測下限低、易微型化、響應(yīng)時(shí)間短等優(yōu)點(diǎn)而被廣泛應(yīng)用于傳感領(lǐng)域。電化學(xué)生物傳感器的性能由電極上修飾材料決定，因此尋求具有優(yōu)良檢測性能的電極修飾材料一直是傳感領(lǐng)域研究熱點(diǎn)之一。此外，隨著化石能源日益減少，直接甲醇燃料電池作為一種新型能源裝置，因其能量轉(zhuǎn)換效率高、無污染

2、等優(yōu)勢(shì)吸引了科學(xué)家的廣泛關(guān)注。然而，高性能陽極催化劑(Pt)資源匱乏，價(jià)格昂貴，限制了其商品化。因此，選擇和制備具有高催化性能的陽極催化劑是直接甲醇燃料電池中重要的研究課題。
　　新型碳納米材料（如碳納米管和石墨烯等）因具有優(yōu)異的物理化學(xué)性質(zhì)和納米尺寸效應(yīng)等而被用作載體材料來構(gòu)建高性能復(fù)合催化劑。通過對(duì)新型碳納米材料功能化修飾，達(dá)到所負(fù)載材料的高分散、小粒徑特性，以提高復(fù)合催化劑的催化性能?；诖耍疚囊怨δ芑技{米管為載體，制備

3、了貴金屬/碳納米管復(fù)合物，并將其應(yīng)用于葡萄糖生物傳感及直接甲醇氧化。具體內(nèi)容如下:
　　(1)采用苯磷酸(PPA)修飾碳納米管(PPA-CNTs)負(fù)載鉑納米粒子(Pt NPs)，并以其為載體修飾葡萄糖氧化酶(glucose oxidase，GOD)，得到GOD/Pt NPs/PPA-CNTs傳感電極材料并將其應(yīng)用于葡萄糖電化學(xué)生物檢測。對(duì)所制備的PPA-CNTs復(fù)合物進(jìn)行了溶解性、紅外光譜(FTIR)、拉曼光譜（Raman）、X射

4、線光電子能譜(XPS)和熱重分析(TGA)研究;采用透射電子顯微鏡(TEM)考察了Pt NPs/PPA-CNTs復(fù)合物的表面形貌;通過循環(huán)伏安法(CV)和時(shí)間-電流曲線(i-t)評(píng)估了GOD/PtNPs/PPA-CNTs復(fù)合材料對(duì)葡萄糖的檢測性能。結(jié)果表明:PPA功能化碳管過程不會(huì)破壞CNTs結(jié)構(gòu)且Pt納米粒子均勻地分散于PPA-CNTs表面?；赑t NPs/PPA-CNTs復(fù)合物對(duì)過氧化氫良好的電催化氧化性能，構(gòu)建的新型安培葡萄糖電

5、化學(xué)生物檢測器(GOD/Pt NPs/PPA-CNTs)展示出優(yōu)異的葡萄糖檢測性能，如高靈敏度(35.35μA mMcm-2)、寬線性范圍(～15.5mM)、低檢測限(10μM)、優(yōu)良的抗干擾能力和長期穩(wěn)定性。
　　(2)采用苯磷酸輔助“一鍋法”制備了PtRu納米粒子高分散和高穩(wěn)定負(fù)載于碳納米管電催化劑（PtRu/PPA-CNTs）。由于碳納米管與苯磷酸之間π-π堆積作用，豐富的磷酸基團(tuán)均勻地引入到碳納米管表面，這不僅可以顯著提高

6、碳納米管在極性溶劑中的溶解性，還可以提高碳納米管表面所負(fù)載PtRu納米粒子的分散性。通過透射電鏡(TEM)，X-射線光電子能譜(XPS)，拉曼光譜(Raman)和X-射線粉末衍射儀(XRD)對(duì)所制備PtRu/PPA-CNT電催化劑進(jìn)行了形貌及光譜表征。結(jié)果表明，苯磷酸成功地修飾在碳納米管上，并且PtRu納米粒子以2.5nm的粒徑均勻分散在其表面。電化學(xué)測試結(jié)果顯示，與PtRu納米粒子負(fù)載于原始碳納米管電催化劑(PtRu/CNT)相比，P