氧化石墨烯基膜的制備及性能研究.pdf

1、石墨烯是一種具有單層原子厚度的二維蜂窩狀晶格結(jié)構(gòu)的碳材料，其優(yōu)異的機械性能、超大的比表面積及超薄的分子厚度，具備了高性能分離材料的潛質(zhì)。氧化石墨烯作為石墨烯重要的衍生物，表面帶有大量的含氧官能團，不僅具有良好的親水性，同時具有易化學(xué)改性的優(yōu)勢。氧化石墨烯基膜獨特的納米孔道，使其在脫鹽、滲透汽化、廢水處理等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。目前，氧化石墨烯基膜在水溶液中易剝離溶解，使膜結(jié)構(gòu)坍塌。因此，提高氧化石墨烯基膜的穩(wěn)定性是實現(xiàn)其應(yīng)用的重要保障

2、。本論文采用不同化學(xué)交聯(lián)的方法制備了氧化石墨烯基膜，并考察其對不同體系的分離效果。具體內(nèi)容主要包括以下三個方面:
　　(1)乙二胺(EDA)交聯(lián)的氧化石墨烯層狀薄膜:利用氧化石墨烯表面豐富的環(huán)氧基團和乙二胺分子在不同的條件下進(jìn)行反應(yīng)，生成不同還原程度的氨化石墨烯。通過真空抽濾的方法，氨化石墨烯片層沉積為均勻的氨化石墨烯薄膜。通過調(diào)控氨化石墨烯膜的成膜條件，制備了可在錯流下運行的氨化石墨烯薄膜并將其用于染料橙黃G的分離。在實驗條件0

3、.4 MPa，25℃時，水通量達(dá)到:127.4L/(m2·h)，截留率達(dá)到84％，取得了較好的分離性能。
　　(2)多壁碳納米管(MWCNTs)交聯(lián)的氧化石墨烯層狀薄膜:水溶液中，氧化石墨烯基膜水通道的孔徑較小，片層上的含氧官能團和水分子間的氫鍵作用進(jìn)一步阻礙了水分子的傳遞。為了調(diào)控氧化石墨烯基膜的水?dāng)U散通量和提高膜的應(yīng)用穩(wěn)定性，利用酸化的多壁碳納米管交聯(lián)改性的氧化石墨烯，制備了化學(xué)性能穩(wěn)定的多壁碳納米管交聯(lián)的氧化石墨烯雜化膜。該

4、雜化膜被用于低濃度放射性廢水Sr(NO3)2的處理，在實驗條件0.4MPa，25℃時，水通量達(dá)到210.7L/(m2·h)，是商業(yè)納濾膜水通量的4倍左右。對于EDTA絡(luò)合的Sr(NO3)2，截留率達(dá)到93.4％。此外，該雜化膜能夠從非放射性離子Na+中分離出少量放射性離子Sr2+，具有處理低濃度放射性廢水的應(yīng)用潛質(zhì)。
　　(3)改性單壁碳納米管(Modified SWCNTs)交聯(lián)的氧化石墨烯層狀薄膜:單壁碳納米管在強酸的作用下，

5、生成了規(guī)整的棒狀碳顆粒，將Modified SWCNTs和GO-EDA反應(yīng)，真空抽濾法制備了交聯(lián)的氧化石墨烯雜化薄膜。由于GO-EDA和改性SWCNTs之間強烈的化學(xué)鍵，該雜化膜可以在錯流的條件下穩(wěn)定運行。將該膜應(yīng)用于含Sr2+的放射性廢水處理，在實驗條件0.4 MPa，25℃時，水通量增大到390.6 L/(m2·h)，是傳統(tǒng)商業(yè)納濾膜的8倍;加入EDTA絡(luò)合試劑，對Sr2+的截留達(dá)到86.3％。此外，通過在不同壓力和不同pH值條件下