磁電復合材料及陶瓷粉體的低溫合成研究.pdf

1、信息產(chǎn)業(yè)的迅猛發(fā)展使得“輕薄化、多功能化、無線化”成為電子元器件的發(fā)展趨勢，作為電子元器件載體的電子材料，也順應這種趨勢向高集成化和多功能化發(fā)展。低溫共燒陶瓷LTCC(LowTemperatureCo-firedCeramics)以其優(yōu)異的電學、機械、熱學及工藝特性，已經(jīng)成為電子器件模塊化和集成化的主要技術之一，因此，符合高集成化和多功能化同時具有低溫共燒特性的磁電復合材料以及相關的陶瓷粉體應運而生。本論文以具有低溫燒結(jié)特性的磁電復合材

2、料和陶瓷粉體為研究目標，采用熱混熱壓技術制備了NZO/POE柔性磁電復合材料，采用傳統(tǒng)固相燒結(jié)法和混雜工藝制備了一系列具有低溫共燒特性的磁電復合材料，并對以上磁電復合材料的性能進行了研究。分別采用低溫燃燒法和熔鹽法制備了NaNbO3和K0.5Na0.5NbO3以及LiNbO3和CoFe2O4超細粉體，研究了制備工藝參數(shù)對粉體的物相和形貌的影響及相關機理。
　　 (1)采用Nb2O5、Na2CO3和K2CO3為原料，用尿素作為燃料

3、劑，低溫燃燒法合成了純度較高的NaNbO3和K0.5Na0.5NbO3超細粉體。研究了熱處理溫度、保溫時間以及尿素的用量等對所得粉體的物相組成和形貌的影響。結(jié)果表明:當[Na2CO3+Nb2O5]/[尿素]比以及[K2CO3+Ya2CO3+Yb2O5]/[尿素]比值為1∶1，燃燒熱處理溫度控制為550℃，并在此溫度保溫時間為6h時可得到的較純的正交相結(jié)構(gòu)的NaNbO3和K0.5Na0.5NbO3超細粉體。通過SEM對所得粉體的形貌進行分

4、析發(fā)現(xiàn)晶粒發(fā)育完全，大部分呈明顯的方形顆粒狀，晶粒小且分布均勻。表明尿素可以作為燃燒劑，在反應過程中釋放出熱量使得NaNbO3和K0.5Na0.5NbO3在較低的溫度下形成超細粉體。
　　 (2)分別以Li2SO4-Na2SO4和NaCl-KCl為熔鹽，采用熔鹽法在較低的溫度下合成了純相的LiNbO3和CoFe2O4超細粉體。研究了熔鹽的種類及熱處理溫度、保溫時間以及熔鹽的用量等對所得粉體的物相組成和形貌的影響。結(jié)果表明，以Li

5、2SO4-Na2SO4為熔鹽可以在650℃，保溫5min的條件下快速合成LiNbO3超細粉體，而采用NaCl-KCl為熔鹽無法得到純相的LiNbO3超細粉體。反應物與熔鹽的比例從2∶1變化到1∶2的范圍內(nèi)均可以獲得純相的LiNbO3超細粉體。由于Li2SO4-Na2SO4熔鹽的最低共熔點小于NaCl-KCl熔鹽，所以，采用Li2SO4-Na2SO4為熔鹽可以在更低的溫度(700℃)下得到純相的CoFe2O4超細粉體。對于所合成的LiNb

6、O3和CoFe2O4超細粉體，隨著熱處理溫度的升高和保溫時間的延長，粉體的晶粒粒徑均呈現(xiàn)出逐漸增大的趨勢，晶粒發(fā)育逐漸完善。
　　 (3)本論文采用熱混熱壓技術制備了Ni0.8Zn0.2Fe2O4/POE(NZO/POE)柔性磁電復合材料。當聚合物基體的含量一定的情況下，隨著NZO含量的增加，復合材料的介電常數(shù)、磁導率、介電損耗和磁導率均逐漸增加。所有復合材料的截止頻率均高于1GHz。復合材料的介電常數(shù)和磁導率均顯示出較好的頻率

7、穩(wěn)定性。且在測試頻率范圍內(nèi)復合材料的具有非常小的介電損耗和磁損耗。隨著填充相含量的增加，復合材料的機械性能降低。所有的復合材料均具有較好的柔性。
　　 (4)采用傳統(tǒng)的固相燒結(jié)法制備了0.7BiFeO3-0.3BaTiO3/BiY2Fe5O12(BFO-BT/BYIG)和La0.1Bi0.9FeO3/BiY2Fe5O12(LBFO/BYIG)復合材料。用XRD和SEM對復合材料的相組成和微觀形貌進行了表征。XRD結(jié)果表明鐵電功能

8、相和鐵磁功能相之間沒有明顯的化學反應發(fā)生，兩相能共存。SEM微觀結(jié)構(gòu)分析表明，所得復合材料具有較為致密均勻的微觀結(jié)構(gòu)。電磁性能研究表明，所得復合材料具有較高的電阻率，從而保證提高磁性的同時，鐵電性得到了較好的繼承。
　　 (5)采用混雜工藝制備了0.7BiFeO3-0.3BaTiO3/Y3Fe5O12(BFO-BT/YIG)復合材料。用XRD和SEM對復合材料的相組成和微觀形貌進行了表征。XRD結(jié)果表明BFO-BT和YIG兩相之

9、間沒有明顯的化學反應發(fā)生，兩相能共存。SEM微觀結(jié)構(gòu)分析表明，所得復合材料具有較為致密均勻的微觀結(jié)構(gòu)。表明YIG以溶膠的形式引入可以顯著降低燒結(jié)溫度，從而達到兩相的低溫共燒。電磁性能研究表明，所得BFO-BT/YIG復合材料具有較高的電阻率，從而保證提高磁性的同時，鐵電性得到了較好的繼承。當BYIG的含量為5％時，復合材料的剩余極化強度與純相的BFO-BT幾乎相等。
　　 (6)以低熔點BaCu(B2O5)作為燒結(jié)助劑，分別采用

10、傳統(tǒng)的固相燒結(jié)法和絲網(wǎng)印刷工藝制備了具有低溫燒結(jié)特性的Ba0.6Sr0.4TiO3/Ni0.37Cu0.20Zn0.43Fe1.92O3.88(BST/NiCuZn)塊體復合材料和復合厚膜材料。用XRD和SEM對復合材料的相組成和微觀形貌進行了表征。XRD結(jié)果表明BST和NiCuZn兩相之間沒有明顯的化學反應發(fā)生，兩相能共存。SEM微觀結(jié)構(gòu)分析表明，所得復合材料具有低溫共燒特性且具有較為致密均勻的微觀結(jié)構(gòu)。電磁性能研究表明，復合材料的具

11、有較高的介電常數(shù)和磁導率以及較小的介電損耗和磁損耗。
　　 (7)采用傳統(tǒng)的固相燒結(jié)法制備了Bi3Ti4O12/Ni0.37Cu0.20Zn0.43Fe1.92O3.88(BTO/NiCuZn)復合材料。用XRD和SEM對復合材料的相組成和微觀形貌進行了表征。XRD結(jié)果表明BTO和NiCuZn兩相之間沒有明顯的化學反應發(fā)生，兩相能共存。SEM微觀結(jié)構(gòu)分析表明，950℃燒結(jié)所得復合材料具有較為致密均勻的微觀結(jié)構(gòu)。電磁性能研究表明，

12、復合材料具有較高的磁導率和巨介電常數(shù)效應。巨介電常數(shù)效應源于復合材料中存在Maxwell-Wagner界面極化機制，。
　　 (8)以低熔點BaCu(B2O5)作為燒結(jié)助劑，采用傳統(tǒng)的固相燒結(jié)法制備了Ba(Fe0.5Nb0.5)O3/Ni0.37Cu0.20Zn0.43Fe1.92O3.88(BFN/NiCuZn)復合材料。用XRD和SEM對復合材料的相組成和微觀形貌進行了表征。XRD結(jié)果表明BTO和NiCuZn兩相之間沒有明顯