M(Ca,Sr,Ba)TiO3的合成、CaTiO3的摻雜改性及光催化性能研究.pdf

1、由于具有獨特的結(jié)構(gòu)和優(yōu)異的催化性能，鈣鈦礦型催化劑可以在保持晶體結(jié)構(gòu)不變的前提下，對其進行摻雜改性來提高其催化性能，因此，對鈣鈦礦型復(fù)合氧化物進行改性增強其光催化性能已經(jīng)成為研究的熱點。本論文選用能隙值較大的鈦酸鈣作為光催化劑，致力于通過控制形貌以及對其進行離子摻雜改性來減小帶寬提高其催化性能，探索了制備性能優(yōu)越的催化劑的最佳實驗條件以及光反應(yīng)過程中的各個影響因素對性能的影響。利用X射線衍射(XRD)、掃描電子顯微鏡(SEM)、熱分析(

2、TG-DSC)、紫外可見漫反射光譜(DRS)、紫外可見分光光度儀和電化學工作站等手段對所制備的材料的形貌、結(jié)構(gòu)、光電化學性能及催化性能進行了表征和檢測。主要內(nèi)容如下:
　　(1)采用共沉淀法合成了CaTiO3、SrTiO3和BaTiO3三種催化劑，對三種催化劑光催化降解甲基橙的性能進行了比較，結(jié)果表明:在模擬太陽光的照射下，CaTiO3具有最好的催化性能。本實驗繼續(xù)探討了合成性能最好的CaTiO3的最佳煅燒溫度和煅燒時間，并對所合

3、成的CaTiO3的電化學性能和抑制光腐蝕性能進行了研究。結(jié)果表明:在700℃下煅燒5h能得到結(jié)晶良好、催化性能較好的CaTiO3光催化劑，當催化劑的濃度為0.1g·dm-3時，光照80min后，對10mg·dm-3的甲基橙的降解率達到90.36％，但其光電流密度隨著光照時間的延長而逐漸衰減，隨著催化反應(yīng)次數(shù)的增加，其催化性能迅速減弱，反應(yīng)后的催化劑有少部分分解為TiO2。
　　(2)采用模板法，在前一章的煅燒條件下合成了棒狀結(jié)構(gòu)的

4、CaTiO3，棒狀結(jié)構(gòu)的能隙值比顆粒狀的CaTiO3有所減小。實驗探討了催化劑的投入量以及甲基橙的初始濃度對降解率的影響。在催化性能、光電流測試以及抑制光腐蝕性能的測試中，棒狀結(jié)構(gòu)的CaTiO3表現(xiàn)出了優(yōu)越的性能:當催化劑濃度為0.3g·dm-3時，光照40min后，對10mg·dm-3的甲基橙的降解率達到99.03％;棒狀結(jié)構(gòu)的CaTiO3光電流密度大小是顆粒狀的兩倍，隨著光照時間的延長，電流密度仍能保持穩(wěn)定;在重復(fù)性試驗中，隨著重復(fù)

5、次數(shù)的增加，棒狀結(jié)構(gòu)的CaTiO3催化性能衰減的比較緩慢，說明棒狀結(jié)構(gòu)催化劑的抗腐蝕性能增強。在催化反應(yīng)過程中，棒狀結(jié)構(gòu)的CaTiO3的形貌由棒狀變成立方體結(jié)構(gòu)，但晶體沒有被分解，而是轉(zhuǎn)化成CaTi4O9。
　　(3)采用共沉淀法合成了CaZrxTi1-xO3(x=0.00，0.02，0.05，0.08)，探討了煅燒溫度、升溫速率以及Zr的摻雜量對催化劑性能的影響。結(jié)果表明，以3℃/min的升溫速率升至850℃煅燒3h的樣品的結(jié)晶