硫化及再生過程對Pt-γ-Al2O3催化劑NO氧化活性的影響研究.pdf

1、由于汽車尾氣中SO2的影響，Pt/γ-Al2O3催化劑中毒現(xiàn)象明顯，為了有效提高Pt/γ-Al2O3抗硫性能，有關(guān)其中毒機(jī)理以及可靠再生方法的研究迫在眉睫。
　　本研究通過改變催化劑的硫化時長，考察了SO2對于Pt/γ-Al2O3催化劑的影響。通過NO轉(zhuǎn)化率反映其失活程度及再生后性能；利用場發(fā)射透射電子顯微鏡（TEM），一氧化碳吸附紅外漫反射吸收光譜（CO-DRIFTS），熱重分析（TGA）以及能譜聯(lián)用掃描透射電鏡微區(qū)元素掃描技術(shù)

2、，考察Pt在硫化再生過程中物理化學(xué)狀態(tài)的變化情況，并且探究了硫物種（SOx）在催化劑上的存在位置以及積累量的變化。
　　研究發(fā)現(xiàn)，硫化和再生樣品中大部分SOx都存在于Pt上，且硫化時間越長，SOx積累量越多。催化劑上存在的SOx具體種類為：Pt晶體平面上Pt原子鍵合的SOx，棱上Pt原子鍵合的SOx，頂點Pt原子鍵合的SOx，以及載體Al2O3上形成的硫酸鹽。通過對比SOx物種量的變化，并結(jié)合NO氧化反應(yīng)活性可知，催化劑失活原因為

3、SOx在Pt上積累，毒化活性位；而催化劑不能完全再生則是由于在再生過程中，與Pt晶體頂點及棱上Pt原子相連的SOx不能完全分解，殘留的SOx將繼續(xù)毒化活性位。
　　此外，對于Pt/γ-Al2O3催化劑SO2中毒機(jī)理及再生機(jī)理的研究在本文中也進(jìn)行了深入探討。實驗通過原位紅外漫反射手段，研究了硫化過程中催化劑表面SOx的生成、積累及轉(zhuǎn)移的過程；以及在NO氧化再生過程中SOx的活化、轉(zhuǎn)移分解的過程，進(jìn)而提出了一個涉及到SOx反應(yīng)中間物種