基于α-Fe2O3復合光催化劑的制備及其催化性能研究.pdf

1、α-Fe2O3作為一種功能化的納米材料，其禁帶寬度很窄，可以吸收大部分的太陽光，同時其化學性質(zhì)穩(wěn)定、對環(huán)境友好，是目前半導體納米材料研究的熱點。近年來，α-Fe2O3的光催化活性已經(jīng)被廣泛應用于分解水制氫、污染物降解和電池儲能等多方面。但是當被可見光照射時，其光激發(fā)產(chǎn)生的電子和空穴很容易復合，極大地限制了其在光催化領域中應用。因而，需要對α-Fe2O3進行修飾和改性提高在光催化領域的應用。本論文研究工作如下:
　　(1)采用靜電紡

2、絲技術制備出PVP/Fe(acac)3復合納米纖維，通過調(diào)控樣品在空氣中燒結(jié)溫度來獲得不同尺寸、晶體結(jié)構和形貌的Fe2O3;然后，評估了α-Fe2O3和γ-Fe2O3在光陽極中的電子傳輸性能，結(jié)果表明:α-Fe2O3的響應電流密度明顯高于γ-Fe2O3;并且研究了不同量的N修飾石墨烯對α-Fe2O3納米棒在光陽極中的電子傳輸性能影響，發(fā)現(xiàn)當α-Fe2O3/N-RGO的質(zhì)量比例為4時，其光電響應最大，而隨著GO的質(zhì)量繼續(xù)增加，響應電流密度

3、反而下降。另外對不同尺寸、晶體結(jié)構和形貌的Fe2O3和α-Fe2O3/RGO的磁滯回線測試，討論形貌、尺寸和晶體結(jié)構以及石墨烯對Fe2O3納米材料的磁性影響。
　　(2)以α-Fe2O3納米棒和N摻雜修飾的石墨烯為材料，通過一步水熱法合成了一種新穎的Pt納米顆粒的載體（α-Fe2O3/N-RGO復合片層），利用α-Fe2O3半導體納米材料的的光催化性能，將氯鉑酸還原為Pt納米晶體，并沉積在載體表面。為了研究整個光催化機制，本章通過

4、在不同電解液（水或甲醇）中進行對比實驗，得出甲醇可以作為光生空穴的犧牲劑，能夠快速消耗掉空穴，進而促進光生電子在導帶中的累積，加速氯鉑酸的分解和Pt納米晶體在載體表面的沉積;但由于不同光生空穴犧牲劑的化學性質(zhì)不同，導致在光催化反應中Pt沉積到載體表面的最大還原時間也會有所不同。
　　(3)設計了一種新穎的Pt納米載體，這個載體由Fe2O3納米棒和氮摻雜修飾的石墨烯構成，若以可控的方式用可見光照射氯鉑酸，其會被還原成Pt沉積在載體表

5、面;同時2-3 nm的Pt納米晶體首先在粗糙的Fe2O3納米棒上成核，并且與Fe2O3表面具有不飽和軌道的特殊位點有強的相互作用，這個過程也加速Pt納米晶體表面PVP的光分解，使Pt納米晶體有更多的活性位點裸露。在對硝基苯酚的反應中與游離的Pt顆粒催化活性相比，負載型Pt具有更加顯著的催化活性，其具有高達7倍的反應速率常數(shù)（即:11.4 s-1·mg-1），這是由于Pt/Fe2O3/N-RGO催化劑具有協(xié)同效應，以及N原子摻雜的石墨烯具