Bis-GMA-MMA基石英纖維增強復合材料及其在牙科根管樁的應用研究.pdf

1、纖維增強復合材料根管樁(Fiber reinforced composite post，FRC post)由于其良好的美觀性和耐腐蝕性，與牙本質接近的彈性模量，逐漸取代傳統(tǒng)的金屬鑄造樁和氧化鋯陶瓷樁，成為臨床樁核修復殘根、殘冠的首選材料。作為一種纖維增強復合材料，增強纖維和基體樹脂界面結合強度不夠往往成為限制纖維樁長久發(fā)揮固位作用的原因。在反復咀嚼施壓的過程中，纖維與樹脂的界面結合不好極易成為誘導纖維樁整體失效的根源。因此，如何提高纖維

2、與樹脂之間界面結合，確保纖維樁持久發(fā)揮固位作用是纖維樁材料乃至纖維增強復合材料制備和應用的關鍵問題之一。
　　本課題采用石英纖維為增強纖維，以雙酚A-甲基丙烯酸縮水甘油酯/甲基丙烯酸甲酯(Bis-GMA/MMA)復合樹脂形成的半互穿聚合物網絡結構(Semi-IPN)為基體，采用拉擠成型工藝制備了纖維復合材料根管樁（簡稱纖維樁）。探究了樹脂基體組分配比、纖維線密度、纖維體積含量對纖維樁性能的影響并確定最佳制備工藝。在去除石英纖維表面

3、浸潤劑的基礎上，采用了硅烷偶聯劑法和溶膠凝膠法對石英纖維進行表面有機化接枝改性處理，并探索了相應的改性工藝和條件，對改性前后的石英纖維及纖維樁制品的性能進行了測試和比較，最后對所制備的纖維樁進行了模擬口腔環(huán)境下的服役行為測試。主要研究結果如下:
　　對纖維樁制備工藝進行優(yōu)化。改變樹脂基體中Bis-GMA和MMA單體的配比，當樹脂基體中Bis-GMA與MMA重量比為5∶5時，纖維樁具有最佳性能;改變纖維線密度和纖維體積含量，當纖維線

4、密度為72tex時制備的纖維樁機械最佳，纖維線密度過低或者過高都會造成纖維樁性能下降。隨著纖維樁中纖維體積含量的增加，纖維樁機械性能呈現整體上升的趨勢，但纖維體積含量過高易導致樹脂無法提供足夠包覆粘結作用，造成纖維樁性能下降。通過對比不同方法處理石英纖維的失重率和SEM表征，確定最佳去除浸潤劑方法為酸刻蝕法。
　　采用硅烷偶聯劑法對石英纖維進行表面接枝，比較了硅烷偶聯劑γ-MPS和APTES對石英纖維的有機化接枝效果，采用SEM，

5、TGA，FT-IR，表面接觸角和三點彎曲測試等手段對改性結果進行表征。實驗結果表明，兩種偶聯劑都成功接枝到石英纖維表面上，接枝率分別為6wt.％和13wt.％，纖維經過偶聯劑接枝處理后，纖維表面由親水性變?yōu)槭杷?。在相同的纖維體積含量(40％)時，經APTES接枝處理的石英纖維制備纖維樁具有最佳彎曲強度和彎曲模量分別為620.3±7.1MPa和14.1±0.2GPa。
　　采用溶膠包覆法對石英纖維進行表面包覆和接枝，首先以TEOS

6、為前驅體，以γ-MPS為共聚體，合成了含有有機官能團的有機硅溶膠。在此基礎上，采用硅烷溶膠包覆纖維，促使纖維表面羥基與溶膠發(fā)生接枝反應。探討了γ-MPS含量對表面改性效果和對纖維樁性能的影響。實驗結果表明:經過溶膠處理石英纖維后，石英纖維表面包覆溶膠膜，有機官能團接枝率為9wt.％。當溶膠反應體系中γ-MPS含量為12wt.％時，纖維樁具有最佳的力學性能，彎曲強度和模量分別為564.8±19.7MPa和18.6GPa.±1.6GPa。<

7、br>　　對纖維樁進行模擬口腔環(huán)境服役行為測試，將制備纖維樁放在人工唾液中進行吸濕性測試發(fā)現，經APTES接枝改性的石英纖維樁的吸濕率約為3.1wt％，經溶膠改性的纖維樁在人工唾液浸泡4周后吸濕率為1.7wt.％，兩種纖維樁的吸濕性都可滿足臨床應用要求。采用Push-out實驗對制備的纖維樁與光固化樹脂水門汀粘結劑的粘結性能進行測試。經過APTES接枝的石英纖維制備纖維樁與粘結劑的粘結強度最好，為19.4±3.7MPa。由以上結果可知，