Bis-GMA-MMA基石英纖維增強(qiáng)復(fù)合材料及其在牙科根管樁的應(yīng)用研究.pdf

1、纖維增強(qiáng)復(fù)合材料根管樁(Fiber reinforced composite post，F(xiàn)RC post)由于其良好的美觀性和耐腐蝕性，與牙本質(zhì)接近的彈性模量，逐漸取代傳統(tǒng)的金屬鑄造樁和氧化鋯陶瓷樁，成為臨床樁核修復(fù)殘根、殘冠的首選材料。作為一種纖維增強(qiáng)復(fù)合材料，增強(qiáng)纖維和基體樹脂界面結(jié)合強(qiáng)度不夠往往成為限制纖維樁長(zhǎng)久發(fā)揮固位作用的原因。在反復(fù)咀嚼施壓的過(guò)程中，纖維與樹脂的界面結(jié)合不好極易成為誘導(dǎo)纖維樁整體失效的根源。因此，如何提高纖維

2、與樹脂之間界面結(jié)合，確保纖維樁持久發(fā)揮固位作用是纖維樁材料乃至纖維增強(qiáng)復(fù)合材料制備和應(yīng)用的關(guān)鍵問(wèn)題之一。
　　本課題采用石英纖維為增強(qiáng)纖維，以雙酚A-甲基丙烯酸縮水甘油酯/甲基丙烯酸甲酯(Bis-GMA/MMA)復(fù)合樹脂形成的半互穿聚合物網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)(Semi-IPN)為基體，采用拉擠成型工藝制備了纖維復(fù)合材料根管樁（簡(jiǎn)稱纖維樁）。探究了樹脂基體組分配比、纖維線密度、纖維體積含量對(duì)纖維樁性能的影響并確定最佳制備工藝。在去除石英纖維表面

3、浸潤(rùn)劑的基礎(chǔ)上，采用了硅烷偶聯(lián)劑法和溶膠凝膠法對(duì)石英纖維進(jìn)行表面有機(jī)化接枝改性處理，并探索了相應(yīng)的改性工藝和條件，對(duì)改性前后的石英纖維及纖維樁制品的性能進(jìn)行了測(cè)試和比較，最后對(duì)所制備的纖維樁進(jìn)行了模擬口腔環(huán)境下的服役行為測(cè)試。主要研究結(jié)果如下:
　　對(duì)纖維樁制備工藝進(jìn)行優(yōu)化。改變樹脂基體中Bis-GMA和MMA單體的配比，當(dāng)樹脂基體中Bis-GMA與MMA重量比為5∶5時(shí)，纖維樁具有最佳性能;改變纖維線密度和纖維體積含量，當(dāng)纖維線

4、密度為72tex時(shí)制備的纖維樁機(jī)械最佳，纖維線密度過(guò)低或者過(guò)高都會(huì)造成纖維樁性能下降。隨著纖維樁中纖維體積含量的增加，纖維樁機(jī)械性能呈現(xiàn)整體上升的趨勢(shì)，但纖維體積含量過(guò)高易導(dǎo)致樹脂無(wú)法提供足夠包覆粘結(jié)作用，造成纖維樁性能下降。通過(guò)對(duì)比不同方法處理石英纖維的失重率和SEM表征，確定最佳去除浸潤(rùn)劑方法為酸刻蝕法。
　　采用硅烷偶聯(lián)劑法對(duì)石英纖維進(jìn)行表面接枝，比較了硅烷偶聯(lián)劑γ-MPS和APTES對(duì)石英纖維的有機(jī)化接枝效果，采用SEM，

5、TGA，F(xiàn)T-IR，表面接觸角和三點(diǎn)彎曲測(cè)試等手段對(duì)改性結(jié)果進(jìn)行表征。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，兩種偶聯(lián)劑都成功接枝到石英纖維表面上，接枝率分別為6wt.％和13wt.％，纖維經(jīng)過(guò)偶聯(lián)劑接枝處理后，纖維表面由親水性變?yōu)槭杷浴Ｔ谙嗤睦w維體積含量(40％)時(shí)，經(jīng)APTES接枝處理的石英纖維制備纖維樁具有最佳彎曲強(qiáng)度和彎曲模量分別為620.3±7.1MPa和14.1±0.2GPa。
　　采用溶膠包覆法對(duì)石英纖維進(jìn)行表面包覆和接枝，首先以TEOS

6、為前驅(qū)體，以γ-MPS為共聚體，合成了含有有機(jī)官能團(tuán)的有機(jī)硅溶膠。在此基礎(chǔ)上，采用硅烷溶膠包覆纖維，促使纖維表面羥基與溶膠發(fā)生接枝反應(yīng)。探討了γ-MPS含量對(duì)表面改性效果和對(duì)纖維樁性能的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:經(jīng)過(guò)溶膠處理石英纖維后，石英纖維表面包覆溶膠膜，有機(jī)官能團(tuán)接枝率為9wt.％。當(dāng)溶膠反應(yīng)體系中γ-MPS含量為12wt.％時(shí)，纖維樁具有最佳的力學(xué)性能，彎曲強(qiáng)度和模量分別為564.8±19.7MPa和18.6GPa.±1.6GPa。<

7、br>　　對(duì)纖維樁進(jìn)行模擬口腔環(huán)境服役行為測(cè)試，將制備纖維樁放在人工唾液中進(jìn)行吸濕性測(cè)試發(fā)現(xiàn)，經(jīng)APTES接枝改性的石英纖維樁的吸濕率約為3.1wt％，經(jīng)溶膠改性的纖維樁在人工唾液浸泡4周后吸濕率為1.7wt.％，兩種纖維樁的吸濕性都可滿足臨床應(yīng)用要求。采用Push-out實(shí)驗(yàn)對(duì)制備的纖維樁與光固化樹脂水門汀粘結(jié)劑的粘結(jié)性能進(jìn)行測(cè)試。經(jīng)過(guò)APTES接枝的石英纖維制備纖維樁與粘結(jié)劑的粘結(jié)強(qiáng)度最好，為19.4±3.7MPa。由以上結(jié)果可知，