低維碳基材料的電子及自旋極化輸運性質研究.pdf

1、納米與分子電子器件越來越受到人們的關注，許多低維納米材料可以表現出一些微型電子器件的功能特性，比如碳納米管、富勒烯、石墨烯、單分子磁體等。有些器件具有負微分電阻（NDR）效應，一些具有磁性的材料構成的器件能夠產生自旋過濾（SFE）效應，當然還有最為常見的整流效應、以及開關效應等。本文中，我們利用基于第一性原理密度泛函理論（DFT）與非平衡格林函數（NEGF）相結合的計算方法，主要研究了低維碳基材料富勒烯、石墨烯這兩種材料的電子及自旋極化

2、輸運性質。本論文主要包括以下幾個部分：
　　在第一章中，我們分別介紹了分子電子學和自旋電子學的研究背景，并對其產生以及近幾年來的發(fā)展歷程作了簡單回顧。然后介紹了石墨烯和富勒烯的結構和性質。最后我們對本論文所研究的主要的內容作了簡單總結。
　　在第二章中，我們針對本論文中所采用的理論計算方法作了詳細介紹。首先介紹了我們做理論計算時最常用的密度泛函理論方法，然后簡要介紹了計算電子輸運問題時采用的非平衡格林函數（NEGF）方法，最

3、后詳細介紹了我們所采用的基于密度泛函理論與非平衡格林函數相結合來處理分子器件電子輸運性質的第一性原理計算的方法以及計算原子尺度電子輸運問題時的基本物理公式，即Landauer-Büttiker公式。
　　在第三章中，我們采用第一性原理方法對BDC60分子的電子輸運方面的性質進行了詳細研究。計算了BDC60分子的電流-電壓關系，分別討論了不同大小的門電壓對BDC60分子輸運性質的影響。發(fā)現當加上門電壓以后，BDC60分子可以產生整流

4、特性，而在不加門電壓的情況下體系沒有整流效應出現。當加上不同大小的門電壓時，體系的整流性能也不同。其原因是門電壓可以通過調控分子能級來改變分子器件的電子輸運性質。
　　在第四章中，我們運用第一性原理方法探究了富勒烯二聚體分子Fe@C60的自旋極化輸運性質。通過詳細的計算，我們發(fā)現，當該結構從P自旋狀態(tài)向AP自旋狀態(tài)轉化時，在較低偏壓下表現出明顯的磁致電阻效應。其原因是由于自旋反對稱，Fe@C60籠子左半部分的PDOS峰與右半部分的

5、PDOS峰在零偏壓下不再重合，使得P自旋狀態(tài)的電流遠大于AP自旋狀態(tài)的電流，產生較大的磁致電阻率。還可以觀察到自旋過濾效應，并且P自旋狀態(tài)時，自旋過濾效率達到了90％多。其原因是當施加外部偏壓時，由于自旋向上和自旋向下的PDOS強度不同而引起自旋向上和自旋向下的電流大小不同，從而產生自旋過濾。隨著偏壓進一步增加，會出現負磁致電阻以及負自旋過濾現象。此外，該體系還具有負微分電阻效應，這是由體系中自旋向上的電流產生的。
　　在第五章中

6、，我們通過第一性原理方法深入探究了單分子磁體Mn(dmit)2連接在石墨烯電極上時體系的自旋極化輸運性質。主要討論了單磁體分子Mn(dmit)2兩端的dmit配體在共面和垂直兩種情況下時體系的電子性質以及自旋輸運方面的特性。通過計算分析，發(fā)現當單磁體分子Mn(dmit)2兩端的dmit配體處于共面構型時，通過其的電流表現出明顯的自旋過濾效應，自旋過濾效率達到100%。而對于其垂直構型，通過其的電流幾乎處于截止，導致電路處于不導通狀態(tài)。這